单分子光量子态的动态检测与调控

This project is aimed at developing a new platform to characterize the dynamic behavior of single-molecule optoelectronics effects, on the basis of our previous system that combines the low-temperature ultrahigh-vacuum scanning tunneling microscope (STM) with steady-state optical detections. The new platform will enable us to make further characterizationon the photon emission statistics, exciton decay dynamics and nonlinear behavior in Raman scattering, all at the single-molecule scale. Better and deeper understanding are expected to achieve as regards the single-molecule electroluminescence, single-molecule Raman scattering, single-molecule energy transfer and single-molecule nonlinear optics, which will open up new opportunities for the development of nanophotonics, surface photo-chemistry, bio-imaging, nanoscale optoelectronic integration, and quantum light sources.

在"单量子态的探测及相互作用"重大研究计划的支持下, 我们在单分子尺度量子态检测与调控方面取得了一些阶段性的研究成果。本项目拟在现有的超高真空低温扫描隧道显微镜和稳态光学测量联用系统的基础上，搭建动态单分子光量子态特性测量系统，对单分子的光子辐射/散射的统计特性、激子的衰变动力学、单分子拉曼的非线性效应进行进一步表征，以期深入理解单分子尺度上的光电效应和能量转移与转化动力学过程，提高电泵单分子光源的品质和单分子拉曼成像的分辨率。该动态检测系统的研制将对纳米光子学、表面光化学、生物成像、纳米光电集成、量子光源等领域的探索发挥重要的作用。

本项目紧密围绕研究目标，在单分子光量子态的动态检测、表征与调控研究方面，取得了一系列创新性研究成果。主要包括：（1）在仪器研制方面，搭建了将高空间分辨的扫描隧道显微镜与HBT符合计数测量相结合的光子统计测量系统，可以用来测量隧道结出射光子强度的二阶相关函数，并将动态测量的时间分辨率提高到约80 皮秒；搭建了与低温超高真空STM系统联用的后焦面光子探测装置，为表征单分子发光的角向分布特征以及分子发光偶极取向提供了有力的实验平台；发展了液氦条件下工作的TERS成像系统，并把TERS成像空间分辨率从0.5nm提高到约0.3nm。（2）在科学进展方面，实现了分子间相干偶极耦合的实空间直接观察，开辟了研究分子间相互作用和能量转移的新途径，同时也为光合作用中分子捕光结构的优化和分子纠缠体系及其光源的调控提供了新的思路；实现了单个酞菁分子的电致单光子发射及其单光子源陈列的清晰展示，不仅为在纳米尺度上研究金属附近分子的光物理现象提供了新的手段，也为研发面向光电集成量子技术的电泵单分子单光子源提供了新的思路；实现了单分子法诺共振效应及其亚纳米尺度上的精确调控，为在单分子尺度上检测分子激发态的空间分布与能量信息，以及在纳米尺度上调控场与物质之间的相互作用提供了新的途径；实现了接触距离在范德华相互作用范围内的相邻不同卟啉分子的化学识别，以及尺寸很小的DNA碱基分子的非共振拉曼光谱识别，展示了TERS 技术在单分子尺度上识别复杂体系的强大能力，为TERS 技术在表面化学、分子器件、生物分子高分辨识别等方面的应用提供了的科学基础。 .到目前为止，课题组已在SCI期刊上发表研究论文17 篇，其中有重要影响的论文包括Nature 1 篇，Nature Nanotechnology 1 篇，Nature Communications 2 篇；培养基金委优秀青年基金获得者1名，博士后1名，博士研究生4名，其中中科院优秀博士学位论文获得者1名。