分子单量子态的制备与相互作用研究

分子是重要的量子体系，展开分子单量子态相互作用的研究，在分子体系发现新奇量子现象，是重大研究计划"单量子态的探测及相互作用"研究不可缺少的一部分。本项目计划发展分子束中分子单量子态的制备技术，并在此基础上利用高分辨交叉分子束装置研究分子单量子态在碰撞过程中的驰豫、演化、反应，及其对分子传能、光解、反应的影响，发现量子共振、干涉等新奇量子现象，探索利用控制分子量子态或者分子体系的相互作用来控制分子量子态演化及其演化产物量子态的新方法。理论上进一步发展有效的分子碰撞量子动力学理论方法，特别是非绝热动力学方法，结合高精度分子势能面的构造，准确预测和解释实验结果，实现对实验现象本质机理的充分认识，以及提供可能的分子量子态控制方案。

在项目的资助下，我们按研究计划, 大力发展分子束中分子单量子态的制备技术,特别是在氢分子振动激发态制备技术上获得重大突破，使在交叉分子束中研究氢分子振动激发态动力学成为可能；在理论方面，我们极大发展了含时波包法以及基于神经网络的多原子反应体系势能面构造方法。项目通过理论与实验的紧密结合，在四原子态－态动力学研究，F+HD反应共振态等研究方面取得了以下重要成果： 首次得到了一个四原子反应的全维量子微分截面，并与实验取得了高度吻合，从而基本解决了四原子反应动力学问题；在 F+HD(v=0)反应中首次发现了一个化学反应的分波共振态；在F+HD(v=1)反应中发现了只有能通过HD振动激发得以探测的反应共振态；发现并解释了H+CD4反应中过高碰撞能对反应的抑制现象；在O+O2这个具有深势阱的反应中发现了非统计现象；在Cl+CHD3反应中发现了Polanyi规则的适应性，修正了两项在Science所发表工作的结论。这些研究提高了我们对化学反应本质机理的认识，推动了分子反应动力学研究的发展。项目期间，共发表了40余篇SCI文章，其中包括3篇Science, 2篇PNAS。