分子尺度电子自旋态的相互作用及其控制研究

磁性纳米结构, 由于其在高密度信息存储、自旋电子学、量子计算等方面的重要应用背景，引起了广泛的重视和研究兴趣。在各种磁性纳米结构体系中，磁性分子是一类非常重要的材料体系。本项研究将主要利用低温-强磁场STM，针对单个磁性分子或复合磁性分子展开研究，通过改变并控制它们结构、物理化学性质，探测并控制其电子态、自旋态及其相互作用。主要有以下四个方面的研究内容：（1）研究一些具有特殊结构的磁性分子，理解包括材料、对称性等因素对自旋性质的影响；（2）构筑一些特殊的或新型的磁性分子结构并研究自旋态及其相互作用；（3）结合微纳加工技术，测量常态及低温和磁场条件下研究这些体系的电子输运和自旋输运性质；（4）扩展STM/STS在自旋探测中的能力，结合STM/STS的局域探测能力与其他谱学技术，拓展对单自旋态的探测与控制技术。通过这些研究，以期发现磁性分子体系中的新颖物理效应。

项目开展四年来，在项目的资助下，我们围绕项目开展的研究工作主要包括（1）单分子的电子态及电子输运性质研究；（2）发展了STM-ESR联用技术与方法，并开展了相关单分子自旋态及其耦合研究；（3）表面电荷转移、能量传递等光物理和光化学过程的微观表征；（4）新型富勒烯分子材料的制备及特性研究；（5）分子尺度纳米器件的设计和构建。各个研究内容均按照研究计划顺利开展并取得了一系列的重要研究结果。与课题相关的研究成果已发表SCIE论文77篇，其中发表在影响因子>7的领域内顶尖期刊论文16篇。代表性进展和成果有：（1）揭示了并阐明了一种基于硅基和分子复合体系的新型负微分电阻效应器件原理（ACS Nano 2012）；（2）揭示和阐明了一种基于石墨烯的轨道选择单分子整流器件的新机制（APL 2013）；（3）完成ESR-STM联用技术的设计和研制，并在其基础上实现了磁性分子及其自旋耦合的探测与表征；（4）揭示了锐钛矿二氧化钛表面催化活性和微观反应机理（Nat.Commun.2013）、（5）揭示分子氧（O2）在TiO2(110)-1×1 表面的吸附行为及化学活性（JACS 2011）、（6）揭示了TiO2(110)-1×1表面光催化分解水的微观机理（JACS 2012）；（7）成功合成和表征了一系列新型内嵌富勒烯分子材料（JACS 2010, JACS 2012, Angew.Chem.Int.Ed. 2012, Sci.Rep. 2013）；（8）成功实现在单层氧化石墨烯上直写制备纳米图形和功能器件（Nat.Commun. 2012）；（9）利用ZnO纳米线的界面Δ掺杂实现单纳米线光学和电学性能的优质集成（Adv. Mater. 2014）。项目开展以来，所取得的成果已受到了国内外的广泛关注，应邀为多家重要的国际期刊撰写5篇特色和综述文章，并应邀为Tsinghua & Springer出版社的英文纳米科技全书撰写相关综述章节。项目培养硕士研究生9名，博士研究生18名，应邀参加包括MRS、APS在内的重要国际大会作邀请报告6人次。在本项目的资助下，我们所研究工作按照预定研究计划顺利开展并完成了预定的研究目标。