应变调控内嵌富勒烯磁光动力学特性的机理研究与器件设计

Endohedral fullerenes are a family of functionalized molecular materials, which have promising applications in future nanoscale devices. Previous investigations show that the configurations of both the fullerene itself and the endohedral system will be changed under the influences of stress and strain. And such minor variations could result in the changes of the electronic structures and spin-density distribution of the endohedral fullerene, which in turn will affect the ground-state and excited-state properties of the entire system. However, the mechanism of strain modulation on the magneto-optic coupling properties of finite systems remains undiscovered. Therefore, the coupling behavior and mechanism of mechanical-magnetic and mechanical-optic effects, and the corresponding device principle have become key scientific problems to be solved in the field of magneto-optic dynamics. In the present proposal, the physical-mechanics modeling and micro- and nano-mechanics computational methods such as molecular dynamics and first-principles calculations will be adopted to study the structural and electronic stabilities of various endohedral fullerenes; and then to explore the influence and rules of strain modulation on the magneto-optic dynamics properties of the studied molecular systems from the aspect of mechanics by involving the strain effect; to design nanoscale functional devices based on the endohedral fullerenes. Through investigation of the present project, it is expected to reveal the mechanism of the strain-modulated magneto-optic dynamics properties of endohedral fullerenes and the corresponding device principle; based on the combination of strain engineering and spin engineering, to constitute a new theoretical model for ultrafast magneto-optic dynamics; and to establish the theoretical basis and provide novel ideas for the design of functional devices based on the endohedral fullerenes.

内嵌富勒烯是纳尺度器件中具有重要应用前景的功能分子材料。已有研究表明，在应力应变作用下，富勒烯本身和内嵌体系的构型均会发生微小变化，导致其电子结构、自旋密度分布等发生显著改变，进而影响整个体系的基态和激发态性能。然而，应变调控有限体系中磁光耦合特性的机理目前尚不清楚。因此，内嵌富勒烯的力-磁、力-光耦合行为、机制与相应的器件原理已成为磁光动力学领域亟待解决的关键科学问题。本项目拟采用物理力学建模与分子动力学、第一性原理等微纳米力学计算方法，系统研究各种内嵌富勒烯体系的结构和电子稳定性；继而引入应变效应，从力学角度深入探索应变对其磁光动力学特性的影响程度和规律；设计基于内嵌富勒烯的纳尺度功能器件。通过本项目研究，可望从理论上揭示应变调控内嵌富勒烯磁光动力学特性的机制与器件原理；建立应变工程与自旋工程相结合的超快磁光动力学理论模型；为基于内嵌富勒烯的功能器件设计奠定理论基础并提供新的设计思路。

分子磁体中的超快磁光动力学是自旋功能器件设计的重要理论基础，对磁光动力学特性的操控则是实现超高速信息存储和逻辑运算的重要技术基础。本项目以具有潜在应用前景的内嵌磁性元素富勒烯为主要研究对象，通过基于Λ进程的理论模型和第一性原理计算方法，系统研究了多种不同磁性分子内嵌富勒烯（如Co2@C60、Y2C2@C82、Sc3N@C80、[Co@B40]-、Ni@B80等）体系以及相关低维磁性纳米结构的磁光动力学特性，得到了一系列定性和定量结论。现将主要研究进展总结如下：.（1）系统研究了各种内嵌富勒烯体系中由激光诱导的磁光动力学行为，结果表明，所研究的各种体系中均能实现在内嵌金属磁性元素上的自旋翻转，对于多磁性元素的体系，在特定的力-磁-光耦合条件下可实现磁性元素之间的自旋转移，且时间尺度都在亚皮秒范围内。（2）发现拉伸应变对于 Co2@C60 体系有着显著的调控作用，应变越大自旋翻转过程耗时越长，且会导致翻转过程中电子占据和自旋角动量出现明显的振荡；对称性分析表明，其磁光动力学行为是外部应变场和自身对称性耦合作用的结果。（3）首次实现内嵌金属硼富勒烯Ni@B80中的可逆自旋翻转，特别是在相同激光脉冲作用下的可逆过程表现出一种完美的对称性；同时实现了不同应变作用下该内嵌富勒烯体系中的超快自旋翻转过程，并揭示了应变对其磁光动力学特性的调控机理。（4）将改进的理论模型应用于实验中已经合成的内嵌金属氮化物富勒烯Sc3N@C80，对该体系在力-磁-光耦合作用下的超快磁光动力学机理及其物理力学调控进行研究。结果表明该体系仅在应变场作用下可实现自旋转移，进一步证明应变在实际分子体系磁光动力学研究中的重要调控作用。（5）在针对石墨烯片层的磁光动力学特性研究中，首次验证了石墨烯片层可控的自旋可转移性，从理论上初步揭示了应变调控石墨烯片层磁光动力学特性的微观机制与潜在的器件原理。.经过四年多的努力，本项目按原定工作计划完成了研究内容，解决了项目申请时拟解决的关键科学问题，达到并部分超过了课题申请时拟定的主要技术指标。在完成本项目研究内容的基础上，也逐渐形成了一些新的研究思路，为本项目结题后下一步的研究工作奠定了重要基础。