硫-氧多原子体系势能面及相应反应动力学的理论研究

以大气中臭氧消耗的SOX反应系列为研究对象，在高精度从头算结果和实验数据的基础上, 将经典优化理论与现代数值优化方法相结合, 改进构建多原子体系势能面的双重多体项展式方法,在全空间范围内建立SO3/SO4四、五原子势能面, 该解析势能函数不仅能准确描述上述多原子体系的几何、能量、力学与光谱性质，同时还具有普适性和良好的迁移性,并满足正确的离解极限和空间对称性等特性; 基于SO3/SO4四、五原子势能面，突出SOX反应系列中反应物分子分别处于基态及振动激发态的特点，运用准经典轨迹法进行相关反应动力学的研究, 在此基础上，系统阐述反应物内能对该反应/逆反应系列的影响，相关的反应机理，以及在碰撞过程中振动能量传递及分配等问题。该项目拓宽了多原子反应动力学的应用领域，为相应的实验研究提供理论依据，使大气中臭氧动力学模型的建立及大气污染控制对策的制订与现代理论计算化学的研究成果更为紧密结合。