强化喷射反应器中杂多酸型离子液体催化环己烯水合反应过程的研究

At present, there is disadvantage of the low reaction ratio on direct hydration of cyclohexene to cyclohexanol. With the excellent performance of ionic liquids (ILs) and heteropoly acids, amphiphilic heteropolyanion-based ionic liquids will be synthesized. An intensified jet mixing technology will be also introduced to increase hydration reaction rate. The stucture-activity relationship between the structures and catalytic activies of task-specific heteropolyanion-based ionic liquids will be studied in depth, and the catalysts with good activity will be choosen for the hydration of cyclohexene. The effect of various parameters on the kinetics of the hydration of cyclohexene will be studied in detail. The reaction kinetics model of the hydration of cyclohexene will be proposed. The mutliscale theory will be used to explain the mechanisms of action of the intensified jet mixing technology and the interaction between turbulent mixing and reaction. The studies about this work will provide important theoretical basis for the production of cyclohexanol with the advantages of cleanliness and high-efficiency.

针对目前环己烯直接水合制备环己醇工艺存在反应速率慢、转化率低等缺点，本项目拟利用离子液体和杂多酸的优异性能，合成具有双亲功能的杂多酸型离子液体，并结合强化喷射混合技术，促进环己烯直接水合的反应速率，提高环己醇收率。通过深入研究功能化杂多酸型离子液体结构与催化活性之间的构效关系，筛选出适合环己烯水合的高性能催化剂，并在强化喷射湍流条件下系统研究环己烯水合反应动力学的影响因素，建立合理的反应动力学模型，结合多尺度理论，阐明强化喷射混合技术对环己烯水合反应的作用机制，揭示湍流微观混合与反应之间的相互关系，为环己醇的清洁、高效合成提供重要理论基础。

本项目针对目前环己烯直接水合制备环己醇工艺存在反应速率慢、转化率低等缺点，利用离子液体和杂多酸的优异性能，将离子液体的有机阳离子和Keggin型杂多酸阴离子结合，合成一系列功能化杂多酸型离子液体并进行了相应的表征。将该功能化杂多酸型离子液体应用于环己烯直接水合制环己醇反应过程中，有效促进了环己烯直接水合的反应速率，显著提高了环己醇收率。通过深入研究了催化剂类型、反应温度、催化剂的用量及反应物配比等因素对环己烯转化率的影响，得出了较佳的反应条件，并建立了反应动力学模型，估算出动力学参数，使计算值与实验值吻合较好。在该项目的支持下，并将功能化杂多酸型离子液体拓宽到其它的催化应用领域（如酯化、酯交换反应），该杂多酸型离子液体均呈现出良好的催化活性及稳定性，显示出良好的应用前景。本项目的研究为环己烯直接水合制环己醇绿色清洁工艺的实现提供了有利支持，同时也拓宽了杂多酸型离子液体的应用领域。