新型高水汽吸附容量的金属有机骨架/氧化石墨复合材料及其吸附热力学动力学

This project is mainly involved with study of the preparation and the adsorption thermodynics and kinetics of novel MIL-101/graphite oxide hybrid materials with high adsorption capacity of water vapor. The novel MIL-101/graphite oxide hybrid materials will be synthesized experimentally, and then characterized. The isotherms and adsorption kinetic curves of water vapor on the novel MIL-101/graphite oxide hybrid materials will be measured experimentally by gravimetric method. Temperature-program desorption technique will be applied to determine the desorption activation energy of water vapor from the surfaces of the novel hybrid materials The influences of composition contents and synthesis reaction conditions on the pore structure and surface chemistry of the novel hybrid materials would be discussed. The effects of the pore sizes and surface chemistry of the novel hybrid materials on its thermodynamics and kinetics of water vapor adsorption would be investigated theorectically. The composition contents and reaction conditions will be optimized for synthesis of the novel MIL-101/graphite oxide hybrid materials with high adsorption capacity of water vapor. Cyclic operation of water adsorption-desorption on the MIL-101/graphite oxide hybrid materials will be carried out to evaluate their reversibility. A novel adsorptive dehumidification process based on the MIL-101/graphite oxide hybrid materials will be investigated, and then developed.

针对目前吸附除湿材料存在着吸附容量低和再生能耗高问题，本项目提出研究新型亲水性高吸附容量的金属有机骨架/氧化石墨复合多孔材料及其吸附H2O的热力学动力学。主要从吸附材料理论层面，研究和揭示此新型复合材料的孔隙结构和表面化学与其吸湿热力学动力学关系，建立吸附等温线方程和吸附动力学模型；研究MIL-101/氧化石墨复合材料的结构和表面化学性质的协同作用对水气吸附/脱附性能的影响规律；在吸附材料制备技术层面，研究材料的组成对复合材料的孔隙结构和表面吸附自由能和脱附活化能的影响规律，优化复合材料合成工艺，制备新型的亲水性高吸附容量的MIL-101/氧化石墨多孔复合材料；在应用技术基础层面，以此新型复合吸附材料为核心，研究中高湿度环境下吸附H2O过程。项目成果将能为发展和形成一种高效低能耗的新型除湿技术和室内湿度控制技术提供新的理论和技术基础，项目研究具有重要的科学研究价值和实际应用前景。

针对目前吸附除湿材料存在着吸附容量低和再生能耗高问题，本项目研究新型高水汽吸附容量的金属有机骨架/氧化石墨复合多孔材料及其吸附水蒸气的热力学动力学。主要从理论层面，研究和揭示了新型复合材料的孔隙结构和表面化学与其吸湿热力学动力学关系，建立吸附等温线方程和吸附动力学模型；研究新型吸附材料的结构和表面化学性质的协同作用对水汽吸附/脱附性能的影响规律；.在吸附材料制备技术层面，制备出新型的高水汽吸附容量的MIL-101@GO多孔复合材料、柔性片状MIL-101(Cr)@PFs，C-PDAs多孔碳材料和Cu-BTC@GO（HKUST-1@GO）材料；MIL-101@GO复合材料的水蒸气饱和吸附容量可以达到1.58 g/g, 相比MIL-101提高近30%。在中、高湿度（RH=50%、90%）下， MIL-101@GO的除湿量分别达到1.31 g/g和1.42 g/g，远高于传统硅胶材料。复合材料再生效率可高达94%，展现出了优良的再生性能和稳定性。制备的柔性片状MIL-101(Cr)@PFs复合材料具有优良的机械稳定性并保持母体材料的优良吸附性能，在室内吸附除湿、吸附CO2以及去除VOCs方面潜在很好应用前景；以多巴胺为碳源合成了具有发达孔隙结构的系列多巴胺碳材料C-PDAs，其中C-PDA-4和C-PDA-5对水蒸气的吸附量分别达到1.75和1.32 g/g（在90%相对湿度条件下），在常温常压条件下对CO2吸附容量达到5.75mmol/g，是常温常压条件下对CO2吸附容量最大的材料之一，C-PDAs材料在室内相对湿度、CO2浓度控制和VOCs去除方面潜在很好由于前景；应用室温快速合成法制备Cu-BTC@GO材料，其对乙醇蒸汽吸附容量达13.60 mmol/g，比Cu-BTC提高了16%；Cu-BTC@GO-乙醇工质对在吸附制冷应用条件下的工作吸附容量和COPc比Cu-BTC-乙醇工质对提高了5.8-17.4%。项目成果将为发展和形成高效低能耗的新型除湿技术和室内湿度和CO2控制技术提供新的理论和技术基础。