离子液体氮掺杂有序介孔碳的制备及其对工业废水中PFOS的选择性吸附

Water pollution has become a common concern of humanity today. Perfluorooctanesulphonate is extremely persistent in the environment. Conventional physical, chemical and biological water treatment technology is difficult to remove it. A novel nitrogen-doped ordered mesoporous carbon will be synthesized and used to adsorp PFOS selectively from industrial effluents in our study based on the intensification of interaction between the Nitrogen-containing aromatic compounds and PFOS. Task-specific ionic liquid will be used as functional reagent to prepare the nitrogen-doped ordered mesoporous carbon with uniform pore size and preferential adsorption property of PFOS. The effect of carbon source, nitrogen source, and carbonization temperature on pore size distribution, specific surface area, texture and surface chemical properties of functional ordered mesoporous carbon will also be examined. The adsorption properties of PFOS, typical POPs and common organic pollutants from industrial effluents on functional ordered mesoporous carbon will be investigated. The selective adsorption mechanism, interface chemical characteristics and structure-function relationship will be studied intensively and provide new material and new technology for removing PFOS from industrial wastewater efficiently.

水体的污染已成为当今人类共同关注的问题，全氟辛烷磺酸盐（Perfluorooctanesulphonate，PFOS）在环境中的持久性极强，常规的物理、化学和生物水处理技术很难将它去除。本项目基于含氮芳香化合物对PFOS的吸附强化作用，着眼于利用氮掺杂有序介孔碳对工业废水中的PFOS进行选择性吸附研究。拟选择目标特定离子液体为功能化试剂，利用软模板法制备孔径分布均一，有利于选择吸附PFOS的功能化介孔碳，研究碳源类型、氮源类型、模板剂/硅源摩尔比、碳化温度等对软模板法合成的氮掺杂有序介孔碳的孔径分布、比表面积、结构、表面化学性质等性能的影响。考察其对工业废水中PFOS和常见POPs、常规非POPs污染物的吸附特性，深入研究氮掺杂有序介孔碳的选择性吸附机理、界面化学特性和构效关系等，为工业废水中PFOS的高效去除提供新材料、新技术和新方法。

持久性有机化合物（Persistent organic compounds，POPs）广泛存在于各类工业废水中，具有长期残留性、生物蓄积性和高毒性等特点，大量排放于环境将对生态和人类健康造成严重的威胁。其中全氟辛烷磺酸盐（Perfluorooctanesulphonate，PFOS）在环境中的持久性极强，常规的物理、化学和生物水处理技术很难将它去除。本项目基于含氮芳香化合物对PFOS的吸附强化作用，利用氮掺杂有序介孔碳对工业废水中的PFOS进行选择性吸附研究。重点考察了二腈铵盐离子液体对对软模板法合成的氮掺杂有序介孔碳的孔径分布、比表面积、结构、表面化学等性质的影响；优化氮掺杂软模版制备方法，考察了制备的氮掺杂有序介孔碳材料对PFOS的去除效能；考察了氮掺杂有序介孔碳材料对模拟工业废水中萘与五氯酚以及PFOS和双酚A的竞争性吸附行为，初步解析了构效关系和材料界面化学在其中的作用。.研究结果表明，通过改变功能化酚醛树脂制备中加入的离子液体的用量，可以有效调控合成的氮掺杂有序介孔碳材料的孔径与表面化学性质。制备得到的氮掺杂介孔碳材料（NMC-B）的比表面积可达2130-2351m2/g，表面氮含量为0.99-1.7 at%，具有双峰介孔结构（(2 nm, 7-12 nm) 以及较高的介孔长程有序性。在pH为10的双溶质体系中，NMC-B对萘的吸附容量为3.2 mmol/g，是五氯酚的吸附容量的13倍。NMC-B对萘的高吸附量归因于其独特的双峰孔系统以及π—π色散相互作用。此外，研究还发现利用离子液体的水溶液可以直接参与软模版自组装，避免出现相分离及产物介孔孔径分布过宽的现象。筛选实验发现合成的NMC-C对PFOS具有最佳的吸附性能，吸附容量可达到1.8mmol/g。NMC-C对模拟工业废水中PFOS和BPA的竞争性吸附实验发现，当pH为5时，由于较快的吸附速率，BPA优先吸附在NMC-C上，而PFOS可能在BPA表面形成不均匀的第二吸附层。后续还可对NMC-C的结构和表面化学性能进行优化，以期提高其对PFOS的吸附选择性。.在本项目的资助下，项目组成员已发表SCI收录论文8篇，申请发明专利2项，培养研究生3名。项目研究结果对包括PFOS在内含POPs废水的选择性吸附处理具有一定的科学意义和工程指导价值。