功能化有序介孔碳材料的制备及其对石化废水中典型POPs的选择性吸附

石油化工过程产生的废水中含有各种有毒有害难降解的持久性有机污染物（POPs）,对水生态环境和人类健康造成严重威胁。由于石化废水中污染物种类繁多，而POPs物质浓度水平很低，常规的污水处理技术难以去除。本项目设法制备出一种新型的功能化有序介孔碳吸附材料，用于选择性吸附石化废水中低浓度POPs。本项目通过对用于合成有序介孔碳的碳源进行预功能化，制备出高效选择性吸附材料-功能化有序介孔碳，重点开展功能化有序介孔碳的结构、界面性质等的有效调控、选择性吸附石化废水低浓度POPs的性能、界面结构、选择性吸附机理、相互间构效关系等方面的研究。研究成果将为石化废水中持久性有机污染物的高效选择性吸附去除提供新技术、新材料和新方法。

石油化工过程产生的废水中含有各种有毒有害难降解的持久性有机污染物（POPs），对水生态环境和人类健康造成严重威胁。由于石化废水中污染物种类繁多，而POPs的浓度通常很低，常规的污水处理技术难以将其去除。本项目选择了三种氮源（乙二胺、三聚氰胺和功能化离子液体），分别通过纳米灌注和溶剂挥发自组装法制备了不同系列的氮掺杂有序介孔碳材料。对合成的氮掺杂碳材料进行了综合的结构和表面化学表征，考察了材料对五氯酚（PCP）的吸附性能，并在氯酚类及多环芳烃和氯酚的共存体系中研究了氮掺杂介孔碳材料对五氯酚和萘（NAP）的选择吸附行为。.乙二胺硬模板法功能化有序介孔碳，制备出的MCN-1含氮量高达14.77 wt%，其比表面积和孔容分别为1899m2/g和2.37cm3/g， MCN-1的有序性较CMK-3差，该制备方法不能有效提高介孔碳对PCP的吸附性能。.三聚氰胺为氮源，软模版法制备出的M-OMC-3.4的含氮量为2.29 wt%，M-OMC-3.4构，比表面积分别为1901 m2/g，孔容分别为1.64 cm3/g，孔径分布均较窄。PCP在介孔碳上的吸附很好地符合了Freundlich等温模型，说明PCP可能在两种吸附剂表面发生了多层吸附。在M-OMC-3.4对氯酚（CP）、2,4,6-三氯苯酚（TCP）和PCP的竞争吸附过程中，M-OMC-3.4对PCP的初始吸附速率和最大饱和吸附量均为最大，表现出对PCP良好的选择吸附性能，M-OMC-3.4对三种污染物的吸附以疏水性作用为主。再生实验结果表明，甲醇溶剂萃取再生M-OMC-3.4较5%的氢氧化钠溶液好，对PCP的脱附率在20min内可达到80%；但是甲醇对PCP的脱附并不完全，M-OMC-3.4再生四次后对PCP的去除率由99.99%下降到64.56%。..首次利用具有可交联阴离子的功能化离子液体（1-丁基-4-二甲胺基吡啶二氰胺盐）为氮源，通过溶剂挥发自组装过程制备了一种新颖的氮掺杂介孔碳材料 (NMC-x) 。在双溶质体系中，当溶液的pH为10时，NMC对NAP的吸附容量可达3.2mmol/g，这是对PCP吸附容量的13倍左右。.本研究成果为石化废水中持久性有机污染物的高效选择性吸附去除提供新技术、新材料和新方法。