在线研究混合状态对元素碳气溶胶有效密度和吸湿性的影响机制

Due to strong scattering and absorption of sunlight, elemental carbon (EC) or black carbon aerosols could deteriorate atmospheric visibility, and impose significant effect on region environment and even global climate. Mixing state and hygroscopicity are vital parameters for accurate estimate of the impact of atmospheric aerosols, and thus are cutting-edge scientific issues in the field of atmospheric science. As an important composition in the atmosphere of Pearl River Delta region, EC plays a substantial role in light extinction, and thus is regarded as one of the most important reasons that lead to the formation of haze. However, knowledge on the mixing state and hygroscopicity of EC-containing particles is still limited, and some scientific issues need to be addressed. This project intends to apply a single particle aerosol mass spectrometry (SPAMS), a hygroscopicity tandem differential mobility analyzer (HTDMA) and other online instruments, combined with traditional offline methods, to analyze the concentration, size distribution, effective density, mixing state and hygroscopicity of different EC-containing particle types in the atmosphere of Guangzhou. In-depth analysis would further reveal the relationship between the hygroscopicity, effective density and mixing state of EC-containing particles, and also the effect of atmospheric ageing on their physicochemical properties. Accurate characterization of mixing state and hygroscopicity of EC-containing particles, and their complex changes in the atmosphere is essential to understand the impact of EC on regional environmental pollution and climate change.

元素碳(EC)或黑碳气溶胶通过强烈地散射和吸收太阳光降低能见度、影响区域环境乃至全球气候。混合状态和吸湿性对于准确估计气溶胶对能见度和气候的效应是极为重要的参数，也是目前大气科学领域的前沿科学问题。作为珠三角地区大气气溶胶重要的组成部分，EC对大气的消光贡献起重要作用，被认为是区域灰霾形成的重要诱因之一。然而，以往研究对EC颗粒的混合状态、吸湿性等理化特征的认识还存在不足。本项目拟使用单颗粒气溶胶质谱仪(SPAMS)、吸湿串联差分电迁移率分析仪(HTDMA)等在线仪器，同时结合传统离线方法分析广州市大气气溶胶中EC的浓度、粒径分布、有效密度、混合状态和吸湿性等理化特征，深入讨论不同类型、不同模态EC颗粒混合状态与有效密度、吸湿性之间的关系以及大气老化过程对EC颗粒理化性质的影响。研究结果在深入认识EC对区域环境污染和气候变化的影响方面具有重要意义。

元素碳(EC)或黑碳气溶胶通过强烈地散射和吸收太阳光降低能见度、影响区域环境乃至全球气候。混合状态、有效密度、吸湿性或成云活性对于准确估计EC对能见度和气候的效应是极为重要的参数，也是目前大气科学领域的前沿科学问题。然而，以往研究对EC颗粒理化特征的认识还存在不足。本项目主要单颗粒气溶胶质谱仪(SPAMS)与相关在线仪器联用，研究了大气气溶胶中EC的混合状态、有效密度、吸湿性和成云活性等理化特征，深入讨论不同类型EC颗粒混合状态对其他理化特征的影响。项目获得的主要成果如下：.珠三角大气中绝大多数的EC颗粒与硫酸铵、硝酸盐和含氧有机物等组分形成内混状态，充分反映了EC颗粒的老化特征。其混合状态受大气光化学过程和颗粒物粒径的显著影响。昼间的光化学过程促进硫酸铵和含氧有机物的形成，而夜间的气象条件促进硝酸盐的形成。这种混合状态极有可能增强它们的吸光效应和吸湿性，从而显著促进灰霾的形成、影响其气候效应。.通过SPAMS中颗粒物的散射光信号与Mie理论模型拟合，建立了气溶胶颗粒有效密度和折射率的分析方法，拓展了SPAMS对气溶胶理化特征研究中的应用。该方法在外场观测中获得三种EC颗粒类型的有效密度和折射率。经过老化后，与二次气溶胶等形成的内混态EC颗粒通过具有紧密的结构，从而影响其成云活性和光学性质。尽管内混的二次气溶胶组分较少，一些EC颗粒在新鲜排放时就已具有近似球形的结构。.针对广州市春季典型雾过程中采集的雾滴残余颗粒的研究首次发现黑碳颗粒可以作为活性雾滴的重要凝结核，在雾滴残余颗粒数中的占比高达68%。类似的，对山帽云单个活性云滴颗粒进行了在线研究发现老化的黑碳颗粒在云滴残余物中占比最大，约50%。该研究认为，在大气中当黑碳颗粒快速老化与二次气溶胶组分形成内混结构后，其吸湿性有可能大幅增强，使得黑碳颗粒能够成为云雾滴的重要凝结核，极大的补充了以往研究关于黑碳颗粒对云雾形成的贡献的认识。