在线研究华南背景地区粒径和混合状态对黑碳云清除效率的影响机制

As one of the most important aerosol compositions, black carbon (BC) poses significant impact on both regional and global climate. The interaction between BC and cloud stands as the largest uncertainty in its climate impact, and most of current models could not accurately predict the cloud scavenging of BC. This is mainly due to the lack of knowledge on the cloud scavenging efficiency of BC, and its relationship with physical and chemical properties of BC. Therefore, this project intends to investigate the concentration, size distribution, and mixing state of cloud free, cloud interstitial, and cloud droplet residual BC-containing particles and PM1, concentration of gaseous pollutants, and meteorological parameters in background region of south China. We would focus on the cloud scavenging efficiency of BC and the dependence on its size and mixing state. We would also explore the influence of in-cloud aqueous reaction on the modification of size and mixing state of BC-containing particles. The results would expand our scope of knowledge on the cloud scavenging efficiency of BC and its dependent factors. The direct observation data would also help to improve the modelling studies on climate forcing of BC, and to provide scientific support for the formulation of government policy to deal with global climate change in China.

作为大气气溶胶的重要组成成分，黑碳(BC)对区域乃至全球环境气候变化都有重要影响。BC—云相互作用是BC气候效应存在最大不确定性的决定性因素，绝大多数模型都无法准确模拟BC的云清除过程。这主要是由于缺乏对BC云清除率及其与BC气溶胶理化特性关系的认识。本课题拟以BC气溶胶为重点研究对象，在线分析华南背景地区大气背景、云滴残余和间隙颗粒中BC和PM1的浓度、粒径和混合状态等理化特征。结合气态污染物浓度和气象条件等要素，拟重点讨论BC浓度、粒径和混合状态对BC云清除效率的影响机制；并探讨云中液相反应对BC气溶胶粒径和混合状态的影响。研究结果将促进对华南地区BC云清除效率及其影响因素的认识；还可用于气候模型的检验及参数优化，以降低BC气候效应的不确定性，服务于我国制定应对全球气候变化的政府决策。

黑碳是仅次于CO2 的致暖因子，在地球气候系统中扮演重要角色。黑碳(BC)—云相互作用是BC气候效应存在最大不确定性的决定性因素，模型大多都无法准确模拟BC的云清除过程。重要原因之一是缺乏对BC云清除率及其与BC气溶胶理化特性关系的认识。研究首先建立了基于单颗粒手段并结合地用虚拟撞击器和单颗粒气溶胶质谱、黑碳仪联用的云雾过程气溶胶理化特征综合观测实验平台并系统综述了BC气溶胶的质量清除效率及影响因素。在此基础上，以BC为重点研究对象，在华南背景地区开展外场观测研究，对比研究了云雾滴残余颗粒物、间隙颗粒物、背景大气颗粒物中BC气溶胶的浓度、理化性质、包裹物成分和清除效率等。研究获得了黑碳的云中清除效率，与其他颗粒物相当，可解释为黑碳经长距离迁移老化后包裹物中硫酸盐的显著增加（高于城市环境）；并进一步量化了混合状态对其成云活性的影响，还探讨云中过程不同阶段黑碳气溶胶的清除效率及影响因素。此外，研究结果还揭示了云雾在重塑活化黑碳颗粒化学和形貌、结构等微物理性质方面的重要作用：云中液相过程使得云滴挥发后黑碳主要（约80%）分布在边缘位置，相对于通常假设的核-壳模型光吸收截面降低20-30%。研究报道了华南地区暖云中基于数浓度和质量浓度的黑碳成云活性，为黑碳气溶胶环境、气候效应的量化研究提供了直接观测数据。关于黑碳成云活性的研究结论被IPCC报告采纳，作为当前对黑碳清除效率评估不确定的证据之一（附件4）。研究结果还可用于气候模型的检验及参数优化，服务于我国制定应对全球气候变化的政府决策。到目前为止，在本项目资助下共发表SCI论文11篇，包括大气化学主流期刊Journal of Geophysical Research: Atmospheres，Atmospheric Chemistry and Physics，和Atmospheric Environment等，其中第一标注成果8篇。在人才培养方面，培养博士后1名，博士生4名。