近10年气象条件变化对珠三角秋季臭氧浓度影响的研究

In recent years, ground-level ozone has become the most important pollutant affecting the air quality in the Pearl River Delta (PRD) region. What is the main reason for the rising ozone in the PRD? How much does the change of meteorological conditions contribute to the increase of ozone concentrations in the PRD? In this study, we will firstly explore the characteristics of the ozone distribution and find out the dominant weather systems that affect ozone pollution, based on the meteorological data and ozone data from the regional air quality monitoring network in the PRD from 2008 to 2017. Then, we will quantitatively evaluate the effect of the interannual variation of meteorological conditions on the ozone concentrations during autumn and examine the differences between the direct and indirect effects of meteorological conditions through two sets of numerical experiments. Finally, the impact mechanisms will be explored based on the integrated process rate analysis of the CAMx model. Our work will be helpful to assess past measures of air quality management and to promote air pollution abatement.

近年来，珠三角地区臭氧污染问题凸显，已成为影响地区空气质量最主要的污染物。珠三角臭氧浓度上升的原因是什么?气象条件逐年变化对珠三角臭氧浓度的影响有多大？本研究基于2008—2017年的气象数据和珠三角监控网络的臭氧监测数据，针对珠三角臭氧污染最严重的秋季，研究珠三角秋季臭氧污染的时空变化特征，筛选出影响臭氧污染的典型气象条件；利用WRF/CAMx模式并设计数值试验，模拟研究气象条件逐年变化对珠三角秋季臭氧浓度的影响，阐明气象条件直接效应和间接效应的不同贡献；利用CAMx模式先进的物理化学过程诊断模块，探讨典型气象条件对臭氧污染的影响机制。研究结果有助于澄清气象条件在区域臭氧污染演变趋势中的作用，从而客观地评估珠三角大气环保措施的成效，有助于政府出台更加科学的臭氧防控对策。

近年来，珠三角地区臭氧污染问题凸显，珠三角臭氧浓度上升的原因是什么？气象条件逐年变化对珠三角臭氧浓度的影响有多大?本研究结果表明：①2006~2019年珠三角平均臭氧浓度上升趋势显著(P<0.05)，平均增长速率为0.80 µg•(m3•a)-1。2016年之后，臭氧平均增长速率为2.08 µg•(m3•a)-1，臭氧浓度增速加快。珠三角臭氧浓度变化趋势有明显的空间差异和季节差异。中部地区臭氧年均浓度增加趋势显著，外围区域臭氧增加趋势不显著；臭氧增加趋势主要集中在夏季，其他季节变化趋势不显著。②珠三角臭氧变化趋势是由前体物和气象条件共同造成的，特别与NOx的浓度变化密切有关。2006~2019年珠三角中部区域NO2浓度明显下降，滴定效应减弱导致臭氧浓度增加；边缘地区NO2浓度变化较小，臭氧浓度未发生明显的改变。③从天气型的角度来看，2019年高污染天气型出现次数最多（30天），2019年低污染天气型出现次数最少（4天），高污染和低污染天气型出现次数差值为26天，远高于其他年份，这可能是2019年秋季珠三角臭氧浓度高的重要气象原因。④本研究发现在西行热带气旋（A型）热带气旋影响下，区域臭氧浓度超标频率变化不大；在东海转向热带气旋（B型）热带气旋影响下，珠三角臭氧超标频率明显升高；在近海影响热带气旋（C型）热带气旋影响下，区域臭氧超标频率有较明显的升高，但是升高幅度弱于B型热带气旋。当A或C型热带气旋发生时，珠三角区域臭氧日最大8h平均浓度（MDA8）平均值的平均增幅在5 µg•m-3左右，部分城市臭氧MDA8可能下降；B型热带气旋发生时，区域臭氧MDA8平均增幅为19 µg•m-3，各城市臭氧浓度均明显增加，其中珠海、江门两市臭氧MDA8平均增幅较大，增幅超过了20 µg•m-3。相对来说，珠三角西部城市臭氧浓度受热带气旋的影响更大。⑤CAMx模拟结果表明，气象条件年际变化对珠三角各市秋季MDA8的影响有明显差异。其中，江门、中山、广州南沙区等地臭氧浓度对气象条件的影响更加敏感。对珠三角大部分区域，有61.8%概率秋季臭氧MDA8平均浓度在多年均值±(3~6.5) µg•m-3范围内变化；有31.8%的概率秋季臭氧MDA8平均浓度在多年均值±(6~13) µg•m-3范围内变化。本研究有助于客观地评估珠三角大气环保措施的成效，促进政府出台更加科学的臭氧防控对策。