几种典型无机光催化材料催化性能及催化反应行为特点的对比研究

In order to investigate the structure-property relationship of photocatalyst, the photocatalytic properties of different photocatalysts need to be fully understood and compared. However, the properties of the existing photocatalysts are not well understood and hard to be quantitatively compared on the basis of the previous studies. In this work, four types of photocatalysts, Fe3+-doped TiO2, TiO2-xNx, (Ga1-xZnx)(N1-xOx) solid solution and Ag@AgCl are chosen and their performances will be tested in photocatalytic water splitting, the degradation of pollutants in water and degradation of volatile organic pollutants in air using the same experimental conditions. The catalytic activity of the four photocatalysts will be evaluated by comparing the hydrogen evolution rate and degradation rate of the pollutants under the same experimental conditions. The catalytic mechanism of the four photocatalysts will be investigated using several kinds of substrates, light source with different wavelength range and analysis techniques such as HPLC, GC, LC-MS and EPR. The results will be compared between four types of photocatalysts and three types of reactions in order to reveal the properties and behavior characteristics of photocatalysts. This work would provide useful information for the study on the structure-property relationship of photocatalyst.

为了研究光催化材料的构效关系，需要全面深入认识以及对比不同类型光催化材料的催化性能。目前我们对于已有的光催化材料催化性能的认识仍然不够全面，并且很难根据前人的研究结果定量比较不同类型光催化材料的催化性能。本项目选择Fe3+-TiO2、TiO2-xNx、(Ga1－xZnx)(N1－xOx)固溶体和Ag@AgCl四种代表性光催化材料，在相同的实验条件下，将他们分别应用于光催化分解水、分解水体有机污染物、分解气相污染物三类催化反应中。通过对比相同实验条件下的产氢速率及污染物分解速率，定量比较四种催化材料的催化活性；使用多种底物、不同波长范围的光源以及多种分析技术，研究四种光催化材料的催化反应机理；通过四种光催化材料之间以及三类催化反应之间的对比，深入理解不同类型的光催化材料的催化性能及催化反应行为特点。本项目的研究结果将为光催化材料构效关系的研究提供理论依据。

光催化研究是当前国际学术界最为活跃的研究领域之一，对于光催化材料的催化性能及催化反应行为特点的研究一直是光催化研究中的重要内容。为了全面对比研究铁掺杂二氧化钛、氮掺杂二氧化钛、氮化镓氧化锌固溶体和银－氯化银四类光催化材料的催化性能，本项目首先探索和筛选了这四类光催化材料的合成方法，选取溶胶－凝胶法和溶剂热法制备了两种铁掺杂二氧化钛，溶胶－凝胶法和直接氨气氮化法制备了两种氮掺杂二氧化钛，沉淀法和水热法制备了三种银－氯化银，高温氨气氮化法制备了氮化镓氧化锌固溶体，并对其微观结构进行了表征。在保证所有实验条件完全一致的情况下，选择光催化产氢，光催化降解氯酚、苯酚、邻苯二酚、染料罗丹明B和茜素红等反应作为目标反应，分别在紫外光、模拟太阳光和可见光三种光源下，测定了光催化产氢动力学和光催化降解污染物动力学曲线。通过四种光催化材料之间以及多种催化反应之间的对比，全面认识和比较这些光催化材料的催化性能和催化反应机理。研究结果表明，在四类光催化材料中，氮化镓氧化锌固溶体最适合作为光催化产氢的催化剂使用，这种光催化剂在各种光源下均显示出很高的光催化产氢活性，其催化产氢过程不需要牺牲剂参与。银－氯化银等离子光催化剂对于污染物降解有最好的催化活性，它在各种光源下都能够快速的催化降解氯酚、苯酚、邻苯二酚和罗丹明B。初步认定银－氯化银等离子光催化剂引发的光催化反应以羟基自由基氧化为主，关于光催化机理的研究仍在进行中。项目执行期间发表4篇SCI论文，其中项目负责人作为第一作者的论文3篇。由于本项目设计了多种目标反应和光源条件，并保证所有实验在完全相同的条件下进行，可以直接定量对比不同类型光催化材料的催化性能。本项目的研究结果为首次报道，对本领域相关研究工作具有一定参考意义。