新型光纤光催化反应体系的设计及其降解水中典型环境激素的研究

Sunlight photocatalytic degradation of organic pollutants in wastewater has exhibited important application potential, and it is one of the research topics and pioneer projects. Disadvantages existed in most of the reported photocatalytic systems such as low sunlight utilization efficiency, poor sunlight photocatalytic activity, and difficulty for the catalyst separation limited the application of the photocatalysis. In this project, a novel immobilized photocatalytic reactor system will be designed for the purposes of improving sunlight utilization efficiency and sunlight photocatalytic activity as well as solving the catalyst separation problem. In this system, optical fiber bundles are used as both light transmission and catalyst support, and total photcatalytic efficiency of the degradation of aqueous organic pollutants is expected to be enhanced by the combination of superior light-energy utilization of bismuth-based oxometalate catalysts in the optical fiber photoreactor and excellent photocatalytic activity of the catalyst. In this system, influences of experimental factors on the simulated sunlight photocatalytic activity of bismuth-based oxometalates as well as the reaction mechanism are studied by the degradation of aqueous typical environmental endocrines; meanwhile, the practical application of the system is evaluated through studies on the catalytic stability and reusability of bismuth-based oxometalates coated on the optical fiber bundles. It is expected to provide important fundamental data for the practical application of sunlight photocatalytic degradation of aqueous typical environmental endocrines through the combination of environmental science and engineering, optics, and catalysis.

太阳光光催化降解水中有机污染物具有重要应用前景，是当前的研究热点和前沿课题之一。已见报道的许多光催化体系存在太阳能利用率低、太阳光光催化活性差和催化剂分离回收成本高的缺点，限制了光催化技术的实际应用。围绕提高光催化体系的能效和活性并解决催化剂难于回收等问题，本项目拟设计新型催化剂固定型光催化反应体系，该体系同时以光纤为铋系金属氧酸盐光催化剂的载体和光传输工具，将铋系金属氧酸盐优异的光催化性能与光纤独特的光传播方式相结合，可望提高光催化降解水中有机污染物总效率。通过模拟太阳光光催化降解水中典型环境激素研究，探索诸实验参数对负载在光纤表面的铋系金属氧酸盐光催化活性的影响规律，并揭示反应机理；通过研究光纤负载铋系金属氧酸盐的催化稳定性和循环使用情况，评价该体系的实际应用前景。本课题将环境科学与工程、光学和催化化学相融合，可望为太阳光光催化削减水中典型环境激素的实际应用提供重要基础研究数据。

太阳光光催化降解水和空气中有机污染物技术具有广阔的应用前景，但却存在太阳能利用率低和催化剂分离回收成本高的缺点。围绕提高光催化体系的能效和解决催化剂难于回收等问题，本项目首先设计制备了多种新型二氧化钛替代型光催化材料，包括基于石墨相氮化碳的复合光催化材料和基于铋系金属氧酸盐的等离子体光催化材料。通过模拟太阳光和（或）可见光光催化降解水或空气中典型有机污染物（如各种酚类污染物、染料污染物、甲醛和二甲苯）研究，系统评价了以上新型光催化材料降解有机污染物的总效率，揭示了不同光催化体系降解有机污染物的路径和机理。在以上研究基础上，筛选出性能优异的光催化材料，通过浸渍提拉技术，成功制备出了光纤负载Pt/BiOBr薄膜和H3PW12O40/g-C3N4薄膜，并分别合理设计出了降解水和空气中有机污染物的光纤光催化反应器装置，在以上装置中考察了光纤负载光催化剂薄膜降解典型有机污染物的效率和循环使用性能。研究表明，光纤光催化反应器将光催化剂优异的光催化性能与光纤独特的光传播方式相结合，避免了催化剂纳米粒子的光散射效应，有效提高了催化剂对光能的利用率；同时，通过设计合理的催化剂薄膜制备技术，解决了有机污染物降解过程中催化剂薄膜易从光纤表面脱落的问题，在极大提高光催化降解水或空气中有机污染物总效率的同时，提高了催化剂的使用寿命。因此，光纤光催化将成为一种高效和经济实用的削减和去除水或空气中有机污染物的新技术，具有广阔的开发和应用前景。在本项目的研究中，项目负责人以通讯作者身份共发表SCI检索论文22篇，会议论文11篇，代表性论文分别发表在Appl. Catal. B: Environ.，J. Hazard. Mater.，Phys. Chem. Chem. Phys.和 Dalton Trans.等著名学术期刊，项目负责人分别入选了2014和2015年ESI中国高被引学者榜单，并以第一获奖人身份获得2016年教育部高等学校科学研究优秀成果奖自然科学奖二等奖。