乙醇燃料尾气多种污染物净化催化剂及其催化机理研究

基本信息
批准号:21073131
项目类别:面上项目
资助金额:36.00
负责人:李哲
学科分类:
依托单位:太原理工大学
批准年份:2010
结题年份:2013
起止时间:2011-01-01 - 2013-12-31
项目状态: 已结题
项目参与者:安霞,何凯,张海荣,庄永涛,张娜,李振
关键词:
催化剂同时脱除多种污染物协同反应机理乙醇燃料尾气
结项摘要

乙醇燃料已成为我国石油替代燃料的重要部分,乙醇燃料推广和使用也达到较大的规模。然而,乙醇燃料尾气的净化是一个必须解决的问题。目前乙醇燃料尾气净化催化剂研究,主要是对乙醇或乙醛的完全氧化催化剂研究,关于乙醇燃料尾气多种污染物同时净化催化剂研究尚未见报道。为此,本项目以研究"能够同时脱除乙醇燃料尾气中多种污染物催化剂及其催化原理"为目标,通过合理的催化剂设计,在分子水平上建立催化剂的组成、结构与反应性能的关系。并利用原位FTIR和XPS技术, NH3-TPD和高温XRD等技术,研究CH3CHO+NO+O2标准反应体系在催化剂表面的反应机理,活性位的本质等科学问题,特别是揭示多反应体系在催化剂表面协同催化反应规律,这对发展多相催化反应理论具有重大意义,同时,也为进一步设计高效醇类燃料尾气净化处理催化剂提供科学依据。

项目摘要

由于我国石油资源的短缺,醇类作为替代燃料或者部分替代燃料已成为能源领域重要课题。醇类含氧燃料与传统燃料相比可以使一些污染物有所减少,然而,含氧燃料尾气中产生较多的含氧有机污染物。这些污染物对大气造成严重污染。因此,本项目以同时脱除乙醇燃料尾气中乙醇、乙醛和NOx等污染物为研究目标,研究了V-Pd/γ-Al2O3-TiO2催化剂,用Ce元素改性Pd/γ-Al2O3-TiO2催化剂,同时研究催化剂的结构和催化反应规律,得到如下初步研究结论:. 复合氧化物γ-Al2O3-TiO2能够结合氧化铝和氧化钛各自的优点,改变晶体缺陷及储氧能力,在γ-Al2O3-TiO2复合氧化物中形成新的Ti-O-Al结构。在单钯催化剂中添加V组分对Pd/γ-Al2O3-TiO2催化剂的活性和选择性有很大提高,该催化剂对乙醇、乙醛、和NOx等醇类燃料尾气中的多种污染物具有良好的同时脱除效果。结构研究发现,加入适量的钒(约1%),催化剂表面V4+ 物种占主导地位。在形成V4+物种的同时,还促进了Pd组分以PdO的形式存在。结合XPS和活性评价结果,可以推测,V4+物种和PdO是V-Pd/γ-Al2O3-TiO2催化剂表面对氧化乙醇和乙醛、以及还原NOx活性物种。. 用适量的Ce改性Pd/γ-Al2O3-TiO2催化剂,明显提高了催化剂上乙醇、乙醛等完全氧化成CO2的选择性,而且有利于催化剂的稳定性。这可能是由于适量的Ce添加,提供较多的氧空位,增加了催化剂表面Pd2+物种的含量,同时促进PdO物种在催化剂表面达到最大程度分散。. 在TiO2中添加少量的Al2O3后锐钛矿结构的稳定性明显提高,阻止了高温下锐钛矿TiO2向金红石结构的转变。当少量的Al2O3添加到TiO2晶体中,Al原子可能进入TiO2晶格空隙或占据O2-空位,提高了TiO2载体的储氧能力,增大了Ti4+和O2-的体积扩散阻力,形成了特定的Al-O-Ti化学键,对锐钛矿结构TiO2起到了明显的稳定作用,延迟了高温下TiO2载体由锐钛矿转变为金红石结构的相转变温度。Al2O3的加入减弱了PdO物种与TiO2载体的强相互作用,增加了复合载体的比表面积,有效促进Al2O3-TiO2复合载体上活性组分Pd分散度。这些结构特征对提高催化剂的活性有重要的作用。

项目成果
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数据更新时间:2023-05-31

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