基于石墨烯晶界的过渡金属自组装及电磁与输运性质的理论研究

One dimensional transition metal chains (TMCs), exhibiting many exciting electronic and magnetic properties, have many promising applications in nanoelectronics and magnetic information storage. However, the freestanding TMCs are normally metastable. An experimental study demonstrated that 1D TMCs could be self assembled along the grain boundaries in 2D materials, e.g., graphene. Unfortunately, the underlying mechanism has not been fully understood yet. In this project, we plan to study the lowest energy configurations of TMCs assembled on 2D.materials with grain boundary, e.g. graphene. The aim is to understand how the structural of grain boundary affects the lowest energy configuration of TMC, and also how the hybridization of electronic states of TMCs and the localized electronic states of grain boundary defects will modify the electronic and magnetic properties of TMCs. The understanding of electronic and magnetic properties of TMCs would motivate experimentalists to explore their practical applications in nanoelectronics and spintronics in future.

具有奇异电磁特性的一维过渡金属原子链被认为在纳米电子学、高密度磁存储等领域发挥重要作用，是国际关注的前沿领域。然而这种一维长链结构通常不能自由存在，实验证实需要像晶界缺陷的石墨烯等特殊方法来稳定这种一维结构，内在的相互作用机理仍然缺乏认识。本项目拟研究过渡金属原子（Fe,Co和Ni）等在石墨烯等二维材料晶界缺陷上的自组装及其电磁和输运性质，通过第一性原理的密度泛函理论计算，揭示过渡金属原子链的最优构型与支撑它的晶界结构之间的关系，获得不同晶界角度和不同金属原子类型对自组装金属链的构型影响。弄清过渡金属原子链的电子态与局域在晶界处的缺陷电子态之间相互作用对于其电磁性质和磁各向异性能的影响，获得衬底支撑的情况下晶界处的缺陷态与过渡金属原子链的相互作用对电子输运性质影响的变化规律。项目完成的结果将能为一维过渡金属原子链将在纳米电子学和自旋电子学等领域的应用提供新的思路和理论依据。

由于维度的降低，低维纳米材料表现出不同于三维体材料的奇异物理性质，这使得设计和探索具有特殊结构和物性可控的新型低维纳米材料成为纳米科技的重要研究方向之一，比如一维过渡金属原子链，这种独特的一维纳米结构表现出众多奇异的电磁性质，预期可在纳米电子学、高密度磁存储等领域发挥独特作用。然而这种一维长链结构通常不能自由存在，因而需要特殊方法来稳定这种一维结构。实验已经证实包含晶界缺陷的石墨烯等二维材料可以实现一维过渡金属原子链的自组装。本项目通过计算模拟揭示了二维材料晶界缺陷中广泛存在的局域缺陷电子态对于过渡金属原子吸附的增强作用。这种增强的吸附作用使得过渡金属原子沿着平行于晶界方向的迁移势垒小于垂直方向迁移的势垒，因而晶界可以有效束缚过渡金属原子，进而形成一维的过渡金属原子链或纳米线。我们的计算模拟进一步研究了过渡金属原子链在二维材料晶界处的最优吸附构型，计算结果发现大部分3d周期过渡金属原子（除了Cr之外）都倾向于形成平行于二维材料的锯齿型链状结构，而Cr原子链形成垂直于晶界的锯齿型一维结构；这些过渡金属原子链也表现出丰富的电子性质和磁性质。另外，通过分子动力学模拟，揭示了过渡金属原子链在晶界处的吸附对于晶界热导的调控作用，其中结合强弱对于晶界热导起着非常敏感的削弱作用，而吸附物的质量对于晶界热导的影响着较弱。本项目的开展为实验方面探索一维过渡金属原子链的合成和物性提供新的思路和理论依据，拓展一维过渡金属原子链将在纳米电子学等领域的应用。