同源金属/低维过渡金属硫化物异质结的构建及其载流子行为规律研究

Semiconductor photocatalysis technology is one of the most ideal approaches for environmental purification and new energy development. But the low photocatalytic efficiency severely limits its practical application. Therefore, the photocatalytic roles of the homologous metal heterostructure and low-dimensional structure have been widely researched respectively. However, the coupling effect between them for photocatalysis is rarely researched and reported. In this project, aiming at the above issue, we propose a novel low-dimensional M/MxSy heterostructure model constructed by in-situ reduction strategies. A series of characterization methods including photo-electrochemical means and spectroscopy, are applied to investigate the rules of the generation, separation, transfer, reaction and recombination for the photogenerated charge carriers. The coupling mechanism of the homologous metal heterostructure and low-dimensional structure as well as the internal relations among the structures, charge carrier dynamics and photocatalytic performances for MxSy materials are trying to be revealed. Furthermore, we attempt to clarify the photocatalysis mechanism of the structure model. This project is expected to provide a new inspiration for the construction of high-efficiency MxSy-based photocatalysts, and it is of great theoretical significance for improving photocatalytic efficiency and revealing photocatalytic mechanism.

半导体光催化技术是目前环境修复和绿色能源开发的理想途径之一。但光催化效率低的瓶颈问题严重限制了其实际应用。针对这一问题，同源金属异质结构与材料的低维结构各自对光催化的作用研究已广泛开展，但两者在光催化过程中的耦合作用仍缺乏较系统的研究和报道。围绕上述关键科学问题，本项目拟采用原位还原策略在低维MxSy材料表面构建同源金属异质结构，制备低维M/MxSy异质结光催化剂作为研究模型，综合利用光、电化学与光谱法等多种手段重点考察其光生载流子产生、分离、迁移、反应及复合行为规律，揭示MxSy低维结构与同源金属异质结构的耦合作用机制及其普适性。同时结合材料的光催化性能研究结果，揭示材料的“结构组成-载流子动力学-光催化性能”之间的内在联系，阐明该结构模型的光催化反应机理。本项目的开展有望为开发新型、高效的MxSy光催化材料提供新的设计思路，对于提高光催化效率、揭示光催化机理具有重要的理论意义。

本课题重点考察了异质结构的构建对低维材料光催化活性、光生载流子分离和传输的影响，并对低维结构与异质结构的耦合机制进行了探究。.通过本课题的开展，我们可控制备了四种（合同规定两种）具有低维结构与异质结构的光催化材料，为保证课题的开展奠定了材料基础。这些材料包括二元复合光催化剂两种和三元复合光催化剂两种。同时，利用TEM、HRTEM、FTIR、XRD和XPS等现代表征手段证实了上述合成的材料具有低维结构和异质结构的存在。这方面特色的研究是利用原位热解或化学还原等方法实现了复合材料异质界面的紧密接触，并成功控制了各组分的低维结构。.其二，选用对低维结构与异质结构敏感的光催化探针反应（光解水制氢），综合评价了不同低维结构-异质结构体系对光催化反应的影响，获得关于不同低维结构-异质结构体系光催化材料对其性能的影响规律，并区分低维结构与异质结构各自单独调控的作用。.其三，综合运用多种手段，探索了光生载流子的迁移和复合情况与低维结构和异质结构之间的关系，阐明了低维结构与异质结构在光催化过程中的耦合作用，探究了光催化材料结构与性能之间的构效关系。.通过本项目的研究，可望为制备实用、高效的复合光催化剂提供新思路。同时，本研究成果对认识其他材料的组成-结构-性能之间的关系也具有一定的理论与实际意义。.在研究成果方面，在国内外权威期刊上发表SCI学术论文16篇（其中第一标注的论文2篇），其中一篇发表在Chemical Engineering Journal上的论文一年内被引用量达32次。本项目组成员参加国内学术会议1次，多次线上/线下听取学术报告并与同行进行广泛交流。此外，在研期间利用本课题研究成果授权发明专利1项。.在培养学生方面，在三年期间利用本基金资助协助培养硕士研究生2名（在读），并有10名本科生参与到本项目的部分研究工作中。