可控合成单晶面Ni基双金属催化剂及其对水中联氨化合物的降解机制研究

Due to the serious situation of applicability limitation and toxic by-products in the current treatment of the wastewater containing hydrazines, it is urgent to research the new strategy for the nitrogen removal. With high activity facet of bimetallic nanocatalysts, hydrazines in the wastewater can be directly decomposed into N2 and H2, without secondary pollution. The nano bimetallic catalysts Ni-M (M are Pd, Pt, Ru, Rh and Ir) with oriented (100) facet will be loaded on the support surface with structure directing agent and competing sorbent by co-precipitation method. In the monolithic reactor, N-N bond reaction mechanism of the typical hydrazines on the facet (100) will be on-line investigated with mathematical model, kinetics experiments and density functional theory, and catalytic reaction will be researched in the real wastewater, then enrich the mathematical model for predicting the nitrogen removal mechanism in the real wastewater. In this project, nitrogen removal mechanism on the facet (100) of heterogeneous catalysts will be investigated, and reliable theory evidence and strategy for the treatment of the wastewater containing hydrazines will be concluded.

水环境中联氨类化合物的处理方法具有副产物毒性大的缺点，研究联氨化合物的新型脱氮技术是迫在眉睫的任务。采用具有高活性晶面Ni基过渡双金属纳米催化剂将水环境中的联氨类化合物直接脱氮分解生成N2和H2，可以减少二次污染。本项目以聚乙烯吡咯烷酮(pvp)为晶面诱导剂，采用晶面控制技术及原位生长技术，在载体表面制备（100）晶面定向生长的Ni-M（M为Pd、Pt、Ru、Rh、Ir）纳米级双金属催化剂。在模拟的含有联氨类化合物的水环境中，通过建立数学模型、动力学实验和密度泛函理论计算的研究方法，探索联氨类化合物N-N键在双金属催化剂（100）晶面上的催化分解机制；考查双金属催化剂在拟真实废水中的催化行为，修正已建立的数学模型并预测联氨类废水真实脱氮历程。为拓展联氨类废水的处理方法提供可靠的理论依据。

水环境中联氨类化合物的处理方法通常具有副产物毒性大的缺点，研究联氨化合物的新型脱氮技术，将联氨类化合物分解生成N2和H2以减少二次污染是环境保护领域研究的重要方向。镍基催化剂因其活性高、成本低等优点得到广泛应用，而稀土元素的性质较为活泼，在材料领域可以用作发光材料、磁性材料、催化材料等，加上我国的稀土资源较为丰富，因此采用Ni基和稀土元素合成的双金属催化剂处理水环境中的联氨类化合物，在社会效益及经济效益方面都具有较强的优势。本研究选用典型的联氨化合物水合肼为研究对象，以镍金属为基体，使用稀土元素镧(La）、铈(Ce）、镨(Pr）、钕(Nd）和过渡元素钼（Mo）、铁（Fe）、铜（Cu）、钴（Co）为掺杂金属，考察双金属催化剂及三金属催化剂的催化性能，并采用XRD、XPS、SEM、TEM、BET等检测仪器进行分析表征，得到了结晶度低、颗粒分散均匀的金属纳米催化剂，不仅能实现联氨化合物的分解脱氮，而且有清洁能源氢气产生，整个反应过程中基本无副产物生成，是一种经济、高效的废水处理新技术。以上研究结果可以为清洁能源的开发和水环境的治理提供科学依据。