利用富钙镁离子溶液媒介强化碳酸盐沉淀以永久固定CO2的机理研究

CO2问题需人类通过多种途径研究、尝试、应对，CCUS是继提高能效、节能和利用可再生能源之后可采取的终极方案。申请人提出并发展了利用富钙、镁离子溶液通过强化碳酸盐沉淀形成以永久固定CO2的创新性构思，并探索了其可行性与价值。本项目拟结合化学及热力学分析计算与试验研究，从离子反应、化学平衡、沉淀结晶、传质扩散和催化强化等方面入手，揭示强化碳酸盐沉淀形成的机理与途径；充分借鉴前人分离CO2的研究，筛选适宜的pH值提高试剂并优化其回收方式；进而完成该创新构思的系统优化和整体性评价，实现全面认知。通过本项目研究，可为该构思从研究思路向技术应用的跨越完善理论基础，为二氧化碳提供一种永久封存方式，丰富人类应对气候变化的技术选择；能为海水淡化后的浓海水、高硬度工业废水等提供新的有效处理形式；还有可能促进CO2咸水层封存与强化淡水采集的融合与发展，为干旱、半干旱地区获取淡水资源开辟新的途径。

针对CO2固化为碳酸盐在自然条件下速率缓慢、反应潜力有限等问题，提出了利用富钙镁离子溶液为媒介实现CO2永久固定与资源化利用的固碳方式。本项目深入探究碳酸盐沉淀反应强化进行的潜力与最佳机制、多种pH调节剂强化固碳的可行性及性能优化，并采用试验和量化模拟的方法对优化筛选的体系进行固碳性能和机理研究，从多角度证实了该方法的有效性和实用性。此项研究不仅能实现CO2的固定并提供一种新的CCUS途径，还能为海水淡化后的浓海水、高硬度工业废水等处理提供新的有效形式同时实现废物资源化。. 主要工作可分为以下几部分：.（1）研究了碳酸盐沉淀的强化机理，在鼓泡床反应器上进行海水脱碳的试验研究，并运用化工流程模拟软件ASPEN PLUS模拟海水捕集封存烟气中CO2生成碳酸盐沉淀的工艺过程，对形成难溶碳酸盐沉淀的方式封存CO2进行了较全面的考察。.（2）试验研究多种可溶性pH调节剂强化固碳的可行性。以提高溶液pH值强化碳酸盐沉淀理论为基础，通过向富钙镁离子溶液中添加无机碱性溶液（氨-氯化铵缓冲溶液）和可溶性有机胺(MEA溶液、MDEA溶液等)有效强化了碳酸盐沉淀，同时提出调节剂再生重复利用的不可行性。.（3）在上述研究的基础上，提出利用不溶性有机胺强化富钙镁离子溶液固碳的新思路。以三丁胺作为萃取剂，正丁醇作为稀释剂组成的pH调节剂为媒介强化浓海水固定CO2进行了可行性研究。并对稀释比、相比、搅拌速度、反应温度等反应中各种试验参数对碳酸盐化效果的影响进行了考察，证实了该方法固碳的试验可行性及较高的再生利用率。.（4）利用试验及量化模拟的方法对三丁胺-正丁醇体系的固碳性能和机理进行了更为深入的研究，从热力学角度及工艺能耗估算的分析表明了该体系二氧化碳碳酸化固定的低能耗高潜力。.（5）搭建小型全套工艺系统，进行性能测试，同时提出利用表观碱度作为胺体系选择与优化的标准，在小型实验系统中对多种胺体系进行表观碱度以及矿化率的测量，实现体系的进一步优化完善。. 本项目已在国内外期刊上发表SCI/EI收录论文6篇，在审专利3项。以本项目为依托，已培养研究生各3名。