表面RAFT印迹硅基介孔材料选择性分离/富集中低放射性金属及机理研究

The purpose of this subject is to select environment-friendly mesoporous silica materials as substrate and apply the controllability of active chain growth process of the reversible addition-fragmentation chain transfer (RAFT) polymerization to achieve controlled active growth of the polymer by colligating the advantages of surface imprinting technique, RAFT polymerization and mesoporous silica materials. The technique utilizes the mesoporous silica as imprinting matrix material to increase the surface area and mechanical stability of the polymer. The application of RAFT polymerization-coupled ion imprinted technique aims to control molecular weight, size, morphology and environmental response characteristics of the polymer. The utilization of specific interaction between ion and active function ligand in ion imprinted polymer network is to selective separate, enrich and identify the mid-low radioactive metal ion in environment. The issue is to recognize the mechanism of selectivity of surface imprinted materials towards model mid-low radioactive metal ion with the probe of corresponding non-radioactive isotope and establish the thermodynamic and kinetic models. It is to create the new method that fast, efficient and selective separation/preconcentration by surface imprinted materials associated with instrument analysis method in the application of complex matrices of trace/ultra-trace low radioactive metal ion in environmental samples. It is possible to provide reliable scientific basis in the expansion of the field of environmental pollution chemistry and radioactive nuclear chemistry research and also to lay a solid theoretical and practical basis for the recycling of nuclear waste reuse.

本课题旨在集表面印迹技术、可逆加成-断裂链转移(RAFT)聚合法、硅基介孔材料的优点，拟选用环境友好的硅基介孔材料为基质，利用RAFT聚合活性链增长过程的可控性，实现印迹聚合物的活性/可控生长。该技术利用介孔材料作为印迹基质材料提高聚合物的表面积和机械稳定性，利用RAFT聚合耦合离子印迹技术控制聚合物的分子量、尺寸、形貌和环境响应特性。以中低放射性金属离子为模型离子，选取其无放射性的同位素为研究探针，利用离子印迹聚合物网络中活性功能配基与离子间的特异性相互作用选择性分离、富集、识别环境中中低放射性金属离子；研究表面印迹材料的选择性分离识别机理，建立相应的热力学及动力学模型；创立适用于环境样品复杂基体中痕量中低放射性金属离子表面印迹材料快速、高效、选择性分离/富集与分析仪器法联用的新方法；为拓展环境污染化学和放射性核化学新领域的研究提供科学可靠的依据，为核废料的回收再利用奠定坚实的理论基础。

本课题集表面印迹技术、可逆加成-断裂链转移(RAFT)聚合法、硅基介孔材料、新型碳基材料的优点，选用了环境友好的硅基介孔材料、石墨烯为基质，利用RAFT聚合活性链增长过程的可控性，实现了印迹聚合物的活性/可控生长。该技术利用硅/碳基材料作为印迹基质材料提高聚合物的表面积和机械稳定性，利用RAFT聚合耦合离子印迹技术控制聚合物的分子量、尺寸、形貌和环境响应特性，以中低放射性金属离子为模型离子，选取其无放射性的同位素为研究探针，利用离子印迹聚合物网络中活性功能配基与离子间的特异性相互作用选择性分离、富集、识别环境中中低放射性金属离子；研究了表面印迹材料的选择性分离识别机理，建立了相应的热力学及动力学模型；创立了适用于环境样品复杂基体中痕量金属污染物表面印迹材料快速、高效、选择性分离/富集与分析仪器法联用的新方法。本研究的主要内容有：表面印迹材料选择性分离/富集金属污染物及机理研究；表面RAFT印迹材料选择性分离/富集金属污染物及机理研究；磁场响应、温敏响应、光敏感响应等智能响应型表面RAFT复合印迹材料的制备及性能研究。系统研究了多种功能单体、聚合方式制备的表面印迹材料分离/富集金属污染物的性质，并对其机理进行了详细的探究。本研究为拓展环境污染化学和放射性核化学新领域的研究提供科学可靠的依据，为核废料的回收再利用奠定坚实的理论基础。该项目以主持人第一作者/通讯作者已发表论文14篇，以主要发明人授权专利5件，申请专利10件。