单层氮化硼单光子源与衬底的相互作用研究

Point defects in monolayer hexagonal boron nitride are full of potential to be a new type of high-quality quantum emitters, since their single-photon emission with high emission rate can cover broad wavelength range and work at room temperature. As a typical two-dimensional material, there is barely internal reflection, which promotes its photon emission efficiency greatly. However, the two-dimensional structure also brings along strong interfacial effect, which means the influence from substrates cannot be ignored. In this project, we will investigate the impact of substrates on quantum and dynamic characteristics of monolayer hexagonal boron nitride single-photon emitters, by measuring and comparing their micro-photoluminescence under variable temperature, second-order correlation, photoluminescence stability, and fluorescence lifetime. Then by analyzing the change of energy band structure and the possibly introduced metastable states with first-principles calculation, we try to explain how substrates affect the two-dimensional quantum emitters, and accordingly design and select appropriate substrates to optimize the performance of monolayer boron nitride single-photon emitters.

单层氮化硼中的点缺陷，由于发光波长多样，可在室温实现单光子发射，且发射速率快，极富潜力成为新型高质量单光子源，因此近年来受到了越来越多的关注。单层氮化硼独特的二维结构，一方面使得荧光在其内部几乎不存在反射，大大提升了光子出射效率，但另一方面也使其存在很强的界面效应，与衬底的相互作用十分显著。因此在单层氮化硼单光子源的研制与应用中，将不得不考虑衬底产生的影响。本项目中，我们拟从变温微区荧光、荧光二阶关联、荧光稳定性、以及荧光寿命等方面入手，系统地研究不同衬底对单层氮化硼单光子源的量子特性和动力学特性带来的影响；并结合第一性原理计算，分析体系的能带结构变化及可能引入的亚稳态，来解释这些影响产生的原因。据此设计和选择合适的衬底，实现单层氮化硼单光子源性能的提升和优化。

六方氮化硼（hBN）二维层状结构中的点缺陷色心，是一种富有潜力的室温单光子发射源。本项目主要针对hBN中的离散化色心的制备，以及不同衬底之上hBN紫外波段色心的性质差异开展了研究。.研究中发现，能量约为1.2MeV的快中子对hBN薄膜进行辐照后，可以使hBN薄膜上产生分布均匀且离散的色心，其零声子谱线位于约580nm处。不同于热退火、化学腐蚀、离子注入等方法，该方法产生的色心不再聚集在材料的边缘或褶皱处，其分布具有较好的均匀性和离散性，对于需要针对单一色心进行激发的单光子源应用，具有重要意义。第一性原理计算分析，认为该色心的原子起源为VB3N1点缺陷，且该点缺陷拥有较好的热稳定性，能够在室温下保持长期稳定。.针对不同衬底上的hBN纳米片，我们研究了其上紫外波段色心的性质差异。经过高温退火的hBN纳米片，在300-350nm波段产生了色心。色心的荧光中心波长由SiO2/Si衬底上的约338nm，蓝移至熔融石英衬底上的约317nm，以及蓝宝石衬底上的约306nm。第一性原理计算结果显示hBN中点缺陷电子波函数局限于单原子层附近，因此其受到绝缘衬底的影响较小，我们推测色心性质的差异可能来源于退火过程中不同衬底热胀冷缩带来的的应变差异。在SiO2/Si衬底上我们测量到了g2(0)<0.5的hBN色心单光子发射，其荧光寿命约为1.3ns。.在本项目的支持下，我们发现快中子辐照是hBN上离散色心有效的产生方法，并对比了hBN紫外波段色心在不同衬底上的性质差异，加深了对hBN点缺陷色心单光子源应用的认识。