矩形内环流反应器中超声协同异相催化臭氧化降解新型污染物的研究

通过分析催化臭氧化和超声净化技术的发展趋势，针对环境污染的新问题，提出一种新颖的化学氧化技术，即将超声与异相催化臭氧化相结合，利用它们之间的相互协同作用，在矩形内环流反应器中处理以药品类污染物为代表的新型污染物。以催化剂的活性和稳定性为指标，确定三种固态铁型催化剂的适宜制备条件，并对制备的催化剂进行表征；研究超声对吸附动力学和吸附平衡的影响，尤其是超声对固液传质的强化和对催化剂特性的影响，以及催化剂对超声空化效应的强化；超声对催化臭氧分解动力学的影响，特别是超声对臭氧分解产生羟基自由基的强化，以及超声对气液传质的强化；在超声/异相催化臭氧化体系中分析影响处理效能的各种因素，确定超声作用下的催化臭氧氧化机理，揭示药品类污染物的降解路径及毒性变化。为超声协同异相催化臭氧化在处理新型污染物及其他高化学稳定性的有毒有机物中的应用提供理论依据和指导。

制备了羟基氧化铁、纳米四氧化三铁、γ-Al2O3和SBA-15负载铁(铜)氧化物等催化剂，并进行了表征。在测试催化剂活性时发现，存在催化剂最佳孔径。利用γ-Al2O3分别进行了超声辐射下的四环素吸附实验研究和臭氧吸收动力学研究，超声能强化四环素的吸附速率和臭氧的吸收速率。在矩形内环流反应器中，分别利用羟基氧化铁和四氧化三铁作为催化剂，研究了超声/异相催化臭氧化体系对新型污染物四环素和磺胺的降解，分析了主要的影响因素，臭氧浓度、气流量、催化剂投加量和超声功率利于污染物的降解速率，但过高的催化剂投加量和超声功率反而影响污染物的降解速率。在这一氧化过程中，同时存在表面反应、液相主体的间接反应和直接臭氧反应。通过对四环素降解产物的分析，确定了其降解路径。四环素和磺胺在降解过程中均呈现毒性先升高然后下降的趋势，且经超声/异相催化臭氧化后B/C (BOD5/COD)值显著提高( >0.4)。羟基氧化铁经三次超声实验后，粒径没有显著变化，且铁的溶出低于0.25 mg/L，表明羟基氧化铁是一种十分稳定的催化剂。此外，超声强化其他非均相高级氧化体系及其他高级氧化体系对新型污染物和染料污染物也有很好的降解效果。. 通过上述研究已经发表SCI论文12篇（含接收1篇），申请国家发明专利5项（已经获准1项）。这些研究为包括超声协同异相催化臭氧化在内的高级氧化体系在处理新型污染物及其他高化学稳定性的有毒有机物中的应用提供了理论依据和指导。