二维六方氮化硼缺陷位单光子辐射特性的亚纳米分辨研究

As the most recent addition to the solid-state single-photon emitters (SPEs), defects in two dimentional hexagonal boron nitride (2D hBN) open new practical opportunities for quantum photonic applications owing to its unprecedented advantages including ultrabright emission, room-temperature stability, color diversity, high light extraction efficiency, and ease for coupling with plasmonic structures. However, despite a recent surge of attention to 2D hBN’s defects, the underlying crystallographic and electronic structure responsible for the quantum light emission, as well as the the physical mechanism(s) involved in the defect’s optical behaviors remain to be clarified. This project is aimed at utilizing a combined technique of scanning tunneling microscope (STM) induced luminescence (STML) and tip enhanced Raman scattering (TERS) to investigate the nature of single-photon emitters in 2D hBN at sub-nanometer scale. The ability of imaging individual point defects with atomic resolution and underlying the localized electronic state and energy levels via STM, combined with unltra-high resolution fluorescence imaging using STML, and identification of the defects’ local vibrational features through TERS, will lead to direct correlative studies of the atomic structure of the quantum emitters. The obtained information will allow us to gain insight into the internal origin of the single photon emissions and furthermore be helpful for the artificial preparation and manipulation of the quantum emitters in 2D hBN host. The acquired knowledge will pave the way for the future design and optimization of the quantum photonic devices based on the new type of single photon emitters.

作为新型固态单光子源，二维六方氮化硼中的缺陷位具有许多独特优势如高亮度、室温稳定性、色彩多样性、高出光率及易于同等离激元结构相耦合等，因此在量子光学领域开辟了新的应用前景。然而，尽管迄今已吸引许多相关研究，但其具有单光子辐射特性的缺陷的内在结构组成、电子结构以及相关物理机制等问题目前仍亟需解决。本申请旨在结合利用扫描隧道显微镜诱导发光技术和针尖增强拉曼技术，在亚纳米尺度上研究二维六方氮化硼中缺陷位的单光子辐射特性。通过对单个缺陷位进行高分辨实空间成像、局域电子态和能级分布等多方面的实时精确测量，结合扫描隧道显微镜诱导发光技术对其进行超高分辨的发光成像，辅以针尖增强拉曼技术对缺陷的局域晶格振动模式识别，可为研究该单光子光源的结构及物理性能提供直接证据，有利于深入理解其产生的物理机制，为进一步的人工制备和操纵提供帮助。研究结果将为今后基于该种新型单光子源的量子光学器件的设计和优化提供科学依据。

作为新型固态单光子源，以二维六方氮化硼(hBN)、过渡金属硫化物（TMDs）为代表的二维材料中的缺陷位具有许多独特优势如高亮度、高稳定性，色彩多样性、高出光率及易于同等离激元结构相耦合等，因此在量子光学领域开辟了新的应用前景。然而，尽管迄今已吸引许多相关研究，但其具有单光子辐射特性的缺陷的原子结构、电子态以及相关物理机制等问题目前仍亟需解决。本申请旨在结合利用扫描隧道显微镜（STM）诱导发光技术和针尖增强拉曼技术，在亚纳米尺度上研究以二维六方氮化硼为代表的类石墨烯二维材料中缺陷位的光电行为如单光子辐射特性，揭示其原子结构。首先实现了适用于超高真空STM的大面积、洁净度足够高的金属衬底上单层六方氮化硼及二硒化钨（WSe2）等二维材料样品的制备，包括金辅助机械剥离转移以及CVD生长方法，获得了原子分辨的STM实空间成像。发展了用于二维材料单层悬空结构的金属衬底纳米结构的制备技术，用于实现hBN二维材料中STM诱导发光的脱耦合，为下一步实现其电致发光与器件化提供了可行性。结合高灵敏度的原位光谱技术针对不同二维材料和样品进行了原位实时的光致荧光、隧穿电子诱导发光测量，证明了针尖诱导的二维材料中本征激子发光的电学调制。最后，我们获得了对于金属单晶表面生长的单层二硒化钨的针尖增强拉曼信号，并进一步将其应用于不同种类缺陷的亚纳米分辨表征，从而为揭示和区分不同缺陷的原子结构提供依据，同时采集了其隧穿电子诱导的电致发光光谱和高分辨发光成像，证明了两种高分辨光谱技术联用的可行性与优越性，为进一步将其应用于亚纳米甚至原子尺度光电现象的深入研究提供了技术思路。..