多重催化体系下PLA-生物质复合材料的光水双降解加速及机制研究

Based on environmental protection concerns and the urgent need for sustainable energy development, biodegradable plastic - natural biomass composites has become an important field of green polymer materials research. However, the lack of the degradation behavior and mechanism study of polylactic acid (PLA) - biomass composites has made it difficult to efficiently degrade in the natural environment. The long degradation cycle also poses a high challenge for the application of fully degradable materials. Therefore, this project will speed up the degradation process of PLA-biomass composites by introducing multiple catalytic systems and constructing effective interfaces between multiple components. The effect of catalyst performance, interface transfer function and external environmental conditions (light/water) on the catalytic degradation is also investigated. On the basis of clarifying the catalytic degradation mechanism of PLA-biomass under light/water double interaction, a related system of biomass-biodegradable plastic composite design concept and achieving full degradation is established, which would pave the way for promoting the application of environmentally friendly biomass composites.

基于对环境保护的关注和对能源可持续发展的迫切需求，可降解塑料-天然生物质复合材料已经成为了绿色高分子材料研究的重要领域。但是对聚乳酸（PLA）-生物质复合材料降解行为及机制研究的缺乏却导致其在自然环境中的高效降解难以实现，较长的降解周期也对全降解材料的应用提出了更高的挑战。因此，本项目将通过引入多重催化体系及构建多组分间的有效界面结合加速PLA-生物质复合材料的降解进程，并深入研究催化剂性能、界面传递功能以及外界环境条件（光/水）对催化降解行为的影响。在明确光/水双作用下PLA-生物质材料催化降解机理的基础上，建立生物质-可降解塑料复合材料设计理念与全降解实现的关联体制，为促进环境友好的生物质复合材料的推广使用铺平道路。

可降解聚合物-天然生物质复合材料作为一种可全降解的高性能复合材料，已经逐渐得到了广泛的应用，但是对聚乳酸（PLA）-生物质复合材料降解行为及机制研究的缺乏却导致其在自然环境中的高效降解难以实现，较长的降解周期也对全降解材料的应用提出了更高的挑战。本项目针对该复合材料在不同降解环境下的可调控降解实现、相应的降解行为以及机制的明确进行了较为全面的研究。研究表明，1）在模拟日光条件辐照下，生物质组分的存在会显著减缓PLA-生物质复合材料的光降解速度，这一现象是由于生物质组分对紫外波段及部分可见光的吸收造成，生物质组分可在复合材料中发挥光屏蔽剂的作用。2）生物质组分在PLA-生物质复合材料的水热降解中，通过在一定程度上阻碍高分子链运动及基体对水分子的扩散和吸收，仍然对复合材料的水热降解速度有较为显著的延缓作用；而通过在生物质与PLA基体之间构建有效的界面连接可有效调节该复合材料的在不同环境中的降解速度。3）通过在PLA材料中引入上转换成分分布位置不同的上转换-TiO2光催化剂发现，上转换光催化剂对PLA光降解反应的催化效率优于传统的TiO2催化剂，其催化反应速率常数为传统TiO2催化剂的2倍。4）生物质成分的添加不影响PLA基体在不同环境下的降解机制；在模拟日光辐照条件下，PLA的降解遵循Norrish II型光化学反应及光氧化反应双机理，而在PLA中添加上转换光催化剂后，光降解反应主要以Norrish型光化学反应为主；在超快飞秒激光(800 nm)辐照下，PLA的降解以光热氧化反应为主。本项目通过对PLA-生物质复合材料在不同光照及光-水双重降解环境下降解行为及过程的研究，提出了利用绿色的生物质作为提升材料稳定性的新选择，并进一步赋予界面层调节材料降解周期的功能，建立了可降解聚合物-生物质复合材料设计理念与全降解实现的关联体制，为全降解复合材料的回收利用提供了科学数据，具有重要的理论意义和实际应用价值。