基于同步辐射光源的多原子分子单光子双电离过程研究

It is of vital importance to investigate the double ionization of gas-phase molecules and the electronic states of double-charged molecular ions for understanding the complicated physical and chemical processes in various ionic media, such as plasma, ionosphere and interstellar. The research of the proposal is going to carry out the one-photon double ionization of several multi-atomic molecules in the energy range of 30-124 eV. The study will be performed at the atomic and molecular physics beamline of Hefei National Synchrotron Radiation Laboratory. We will develop techniques for coincident measurement (photoelectron-photoion, photoion-photoion, etc) of the double ionization process based on the synchrotron radiation. We will focus on the probability of double ionization, the stability of the molecular ions, the dissociation dynamics of the electronic states, as well as the influence of the molecular structure, size and orbitals on the ionization. With performing the study in the proposal, we expect to determine the accurate double-ionization potential and the appearance potential of the fragment ions, to obtain the relation between different electrons and ions and dissociation channels, and to reveal the new structure effect, size effect and orbital effect in the double ionization processes of the multi-atomic molecules. The proposal is aimed to add more knowledge of the underlying mechanism of the double ionization and the behavior of the electronic states of the double-charged molecular ions, thus to help us understand the formation, structure, property and dynamics of double-charged molecular ions in various ionic media.

研究气相分子双电离过程及双电荷分子离子的电子态特性，对理解和认识等离子体、大气电离层以及星际空间等电离媒介中复杂的物理和化学过程具有重要的意义。本项目拟在合肥同步辐射装置原子分子物理线站上，采用能量范围为30-124 eV的真空紫外输出，开展多原子分子单光子双电离过程研究。项目将发展基于同步辐射的符合测量技术（包括光电子-光离子、光离子-光离子符合等），重点研究双电荷分子离子的产率、稳定性、解离动力学过程，以及多原子分子轨道结构对双电离过程的影响。通过项目研究，获得准确的分子双电离势和碎片离子的出现势，以及不同粒子和解离通道的关联信息，揭示多原子分子双电离过程中蕴含的新构型效应、尺寸效应和轨道效应等。项目旨在加深对多原子分子双电离机制及双电荷分子离子电子态特性的认识，帮助我们深入了解行星大气、星际环境以及等离子体等中的双电荷分子离子的产生、结构、特性以及动力学机制。

研究气相分子双电离过程及双电荷分子离子的电子态特性，对理解和认识等离子体、大气电离层以及星际空间等电离媒介中复杂的物理和化学过程具有重要的意义。项目执行期间，我们在合肥同步辐射光源原子与分子物理线站上开展了若干多原子分子的单光子双电离研究，获得了分子准确的二次电离限，揭示了单光子双电离的物理机制及其中的分子几何和电子轨道结构效应；同时，在实验室开展了分子强激光场双电离研究及分子和分子离子的电子态结构、光谱和动力学的理论计算研究，加深了对不同光场下分子双电离过程及分子离子电子态特性的理解。研究成果在包括Physical Review A, Journal of Chemical Physics, Physical Chemistry Chemical Physics等原子与分子物理和化学物理领域知名学术期刊上发表SCI收录论文18篇。项目负责人多次参加国内外学术会议并作邀请或口头报告，项目组成员先后提交国际国内会议论文十余篇。项目执行期间，培养原子与分子物理专业获博士学位研究生4名，获硕士学位研究生4名。项目研究提升了我们对多原子分子双电离及电子态特性的理解，也为进一步的深入研究奠定了坚实的基础。.项目取得的主要创新研究成果叙述如下：.1） 利用同步辐射光源，研究了若干苯取代物和烃类化合物等多原子分子的双电离过程，获得了分子双电离的产率、稳定性及二次电离限等信息。.2）研究了多原子分子的单光子双电离机制，指出在剩余能量（光子能量减去二次电离限）低于20eV，苯取代物的单光子双电离为“knock-out”机制。在特定光子能量下，发现了不同苯取代物的增强双电离现象，且与分子几何和电子轨道结构相关。.3）开展了一系列三原子分子在飞秒强激光场双电离的研究，通过对比不同激光偏振条件下二价离子的产率，同时结合经典系综理论计算给出的关联动量分布、电子相互作用及运动轨迹分析，指出隧穿电离重碰撞过程是导致分子非序列双电离的重要因素，且存在直接碰撞电离和碰撞激发再电离两种非序列双电离机制。