强场电离中的分子激发及非绝热效应

Interaction of atoms or molecules with ultrashort strong laser fields has been received considerable attention in atomic and molecular physics. Ionization is the fundamental step for many strong-field physical processes, including high-order harmonic generation, high-order above threshold ionization and non-sequential double ionization. Due to their complicated geometric and electronic structure as well as nuclear-motion degree-of-freedoms, strong-field ionization of polyatomic molecules is a very challenging research topic. One of the key scientific problems is molecular excitation and the non-adiabatic effect in strong-field. The proposal will focus on this scientific issue. By developing the methods for simultaneous detection of excitation and ionization, ultrafast time-resolved strong-field ionization-photofragment measurement and excitation-ionization-detection, and combing with charged particles detection and pump-probe technique, we will investigate the excitation induced by strong-field ionization, state-distribution and vibrational wavepacket evolution of molecular ions, and ionization with vibronic coupling. The proposal is aimed to reveal the underlying physics of excitation and non-adiabatic effect in strong-field ionization of polyatomic molecules. The research of our proposal will be of value to enhance our knowledge about the strong-field/molecule interaction, to stimulate the development of theory of strong-field molecular physics, and to promote related studies such as generation of novel XUV and attosecond pulsed light, image of molecular orbital and coherent control of quantum states, etc.

超短强激光场与原子分子相互作用是近年来原子与分子物理领域备受关注的研究方向之一，而电离是产生诸多强场物理过程（如高次谐波发射、高阶阈上电离、非次序双电离等）的基础。由于多原子分子几何和电子结构以及核运动自由度的复杂性，其强场电离过程是一个极具挑战性的研究课题，其中的关键科学问题之一是强场电离中的分子激发以及由此导致的非绝热效应。围绕该科学问题，项目将通过发展激发与电离同步测量、超快时间分辨强场光电离-光碎片测量以及激发-电离-探测等方法，结合荷电粒子检测和泵浦-探测技术，研究强场电离诱导的激发态共振、离子电子态分布及核振动波包演化、以及电子-振动耦合的电离，揭示多原子分子强场电离中的激发和非绝热效应的物理机制。项目研究有助于提升对分子与超短强激光相互作用的认识，促进分子强场物理理论发展，对新型极紫外波段及阿秒脉冲光源产生、分子轨道成像、分子量子态相干控制等相关研究亦将起到积极的推动作用。

研究强场电离诱导的激发和非绝热效应，对提升对分子与超短强激光场相互作用的理解，促进相关强场物理理论发展，具有重要意义。项目执行期间，我们发展了脉冲电场延迟电离-飞行时间质谱、基于强场电离的超快时间分辨测量、激发-电离同时测量等技术方法，并与理论研究组开展合作研究，对强场电离电子诱导的中性激发、基于强场电离的分子离子电子态动力学、分子电子态非绝热耦合及强场电离与激发、以及强场电离中的分子轨道效应等内容开展研究工作，取得的主要创新成果如下：.1）发现了原子里德堡态产率随光强变化的振荡行为，建立了描述强场里德堡态激发的量子轨道模型，提出了伴随阈上电离的相干俘获新机制；研究了分子激发与强场双电离的关系，阐明了隧穿电子重碰撞诱导的非序列双电离在中性碎片激发产生中的重要作用；.2）发展了强光场电离-弱光场探测的超快时间分辨pump-probe方法，获得了800nm强激光场作用下电离产生的多原子分子离子的电子态超快演化动力学，揭示了由不同分子轨道电离诱导产生的离子电子态的非绝热相互作用；.3）利用超快时间分辨测量技术，以强场电离/激发作为探测手段，探测了强场电离和激发产率随电子态演化的变化趋势，讨论了激发态的非绝热耦合动力学以及不同耦合条件下的电离和激发过程。.项目研究成果在包括Optics Express, ChemPhysChem, Journal of Physical Chemistry A, Chinese Physics B等原子与分子物理和化学物理领域知名学术期刊上发表SCI收录论文19篇。项目负责人多次在国内外学术会议上做大会报告或分会邀请报告，受到了国内外同行的关注。项目执行期间，培养获博士学位研究生1名，获硕士学位研究生9名。通过四年的努力，我们完成了项目申请时拟定的研究目标和预期成果，也为开展进一步的研究工作，以取得更好的研究成果奠定了坚实的基础。