原子及小分子在强激光场中的里德堡态激发和动力学过程

Excitation of Rydberg states is a new feature in the interaction of atoms and molecules with strong laser field, of which the dynamics and mechanism are still currently unclear, requiring to perform further studies to reveal it. This proposal is aimed at investigation of the excitation and dynamics of Rydberg states of atoms and small molecules in femtosecond strong laser field. By applying pulsed field ionization and/or nanosecond laser ionization methods, we will detect the ions or electrons which are produced from Rydberg state ionization, thus to obtain detail information about the mass channels, kinetic energy distribution, ion internal and electron energy distribution,during the process of Rydberg states excitation-ionization (and/or dissociation) in strong laser field. By investigating the dependence of Rydberg excitation on the femtosecond laser field, we will achieve more insight understanding about the mechanism of Rydberg excitation and the competition among different physical phenomena of atoms and molecules in strong laser fields. The purpose of the proposal is to determine the quantum state distribution and quantum yield of Rydberg states of atoms and small molecules in strong laser field, to further study and understand its mechanism, therefore to add more understanding about the interaction of atoms and molecules with femtosecond laser fields, and to advance development of theoretical methods.

里德堡态激发作为原子分子与强激光场相互作用的一个新的物理现象，其动力学过程和物理机制仍不是非常清楚，亟待进一步的研究解决。本项目针对原子及小分子在飞秒强激光场中的里德堡态的激发和动力学过程进行研究。利用脉冲电场场致电离或可调谐纳秒激光电离的方法，检测里德堡态电离产生的离子或者电子，获得强激光场中里德堡态激发-电离（或解离）过程相关的产物质量通道、平动能分布、以及离子内能和电子能量分布等详细信息。通过研究里德堡态的激发过程对飞秒激光的光场参数的依赖，深入认识里德堡态激发的机制以及与其它强场中原子分子物理过程的关系。项目旨在测量强激光场中原子及小分子里德堡态的量子态分布和产率，对其中的物理机制进行深入的研究和探讨，加深对原子及小分子与飞秒强激光相互作用机制的认识，促进相关理论的发展。

超快强激光场中里德堡态激发的深入研究不仅有助于理解和掌握强场中原子分子动力学过程，对相应理论的完善和发展具有重要的研究价值，对太赫兹、高次谐波、阿秒等新型光源研究亦具有参考价值。项目执行期间，我们利用质量分辨脉冲场致电离方法结合飞行时间质谱技术，针对原子和小分子在飞秒强激光场中的里德堡态激发过程开展了系统研究，取得的主要创新研究成果叙述如下：.1）系统研究了不同原子的激发和双电离过程。研究了50fs 800nm强激光场中He、Ar、Kr及Xe原子的里德堡态激发过程，获得了不同原子里德堡态产率及其对激光参数的依赖关系，并与强场非序列双电离进行了比较，获得了一些规律性的认识。.2）给出激发过程新的机制解释。详细研究了椭偏光场中的原子里德堡态激发，测量了里德堡态产率对激光椭偏率的依赖，并与强场近似模型以及三维半经典计算结果进行对比，指出强场原子里德堡态激发的机制是低平动能隧穿电子被库仑势直接俘获的过程，同时指出激发与阈上电离中低能或近零能结构是密切相关的，这将极大促进进一步的实验和理论研究，从而对不同强场物理过程形成可能的统一认识。.3）首次观测到中性分子激发并揭示了其中的电子轨道结构效应。通过对比电离限相近的原子和双原子分子的激发（Ar vs N2以及Xe vs O2），结合数值求解含时薛定谔方程的理论结果，指出分子不同HOMO结构导致隧穿电子出射角度分布不同，从而导致俘获到里德堡态的几率不同。这是首次发现强场里德堡态激发过程中的分子轨道结构效应并给出了理论解释，将有助于推动分子强场物理的研究。.4）研究了若干多原子分子的强场电离解离过程。我们首次从实验和理论上确认了CS2 分子在飞秒强激光场中的非序列双电离过程并研究了其物理机制；系统比较了不同线性三原子分子的强场电离解离过程探讨了准直机制；确认了环戊酮分子离子的单光子共振激发态。这些工作对进一步开展多原子分子的强场里德堡态激发研究具有重要的借鉴意义。.项目执行期间，已发表基金标注SCI收录论文33篇。项目组成员多次参加国内外学术会议和交流，提交会议论文十余篇，并多次就项目研究成果做邀请报告，培养获博士学位研究生5名，硕士毕业学位研究生3名。项目研究工作对飞秒强激光场中原子分子的里德堡态激发及其相关强场物理过程有了深入的理解，促进了相关的实验和理论研究，也为进一步的研究奠定了坚实的基础。