基于内嵌金属富勒烯的量子计算材料研究

Endohedral metallofullerene is a kind of compounds which are formed by introducing the momo-metal atom, di-metal atoms, or metal cluster into the interior space of the cages of fullerenes. These materials have shown extensively potential applications in the fields such as the organic solar cell, magnetic resonance imaging, and the quantum information processing etc. In this project, we plan to synthesize a series of the mono-, and di-thulium containing endohedral metallofullerenes, and then, use them as the quantum information materials taking the advantages of the shielding and protecting functions of the cages for the encased thulium. Due to the extremely low yield of the metallofullerenes from the arc discharging synthesis at present, we plan to optimize the synthetic conditions, and reveal the formation mechanism of the endohedrals. Therefore, we will develop the synthetic method with relative high yield. The three dimensional structures of the as-synthetic samples of thulium-containing metallofullerenes will be determined using the synchrotron X-ray single crystal analysis. In addition, the theoretical computation will be carried out in order to demonstrate the nature of the chemical interaction between the encaged metal and the carbon cage. We will investigate the spin-environment and spin-spin interaction using the pulsed ESR method, and then develop the method for promoting the spin coherence time of the qubits based on the Tm endohedral metallofullerenes. Using the sample preparation with the mono-molecular dispersion of the Tm endohedral metallofullerenes in the matrix, it is possible to realize the single spin qubit Deutsch-Jozsa quatum algorithm. After the successful implantation of the project, the knowledge about the thulium containing metallofullerenes will be obtained, and the results will provide a new approach for the development of the quantum information materials relative the metallofullerenes.

金属富勒烯是指将金属或金属团簇包结于富勒烯碳笼之中形成的化合物，它们在太阳能电池、磁共振成像以及量子信息等方面显示出良好的应用前景。本项目拟合成一系列单核和双核Tm金属富勒烯，并利用碳笼对于内部包结的Tm的屏蔽和保护作用，将其用作量子信息材料。针对金属富勒烯的合成产率比较低的现状，我们通过优化合成条件，认识Tm金属富勒烯的生成机理，建立高产率的合成方法。利用同步辐射X-射线单晶分析揭示所合成的Tm金属富勒烯三维结构。利用脉冲ESR方法研究单核和双核Tm金属富勒烯自旋驰豫的自旋晶格和自旋自旋相互作用的机制，进而建立提高Tm金属富勒烯作为量子比特的自旋相干时间的方法。制备出单分散Tm金属富勒烯的样品，有可能实现单量子比特Deutsch-Jozsa的量子算法。项目的成功实施将获得Tm金属富勒烯的系统知识，为基于Tm金属富勒烯的量子信息材料的研究提供新思路。

内嵌金属富勒烯以其独特的结构和性能，在太阳能电池、磁共振成像以及量子信息等方面显示出良好的应用前景。金属富勒烯碳笼内部包结的金属为具有顺磁性的稀土元素时，其内部的金属可设计作为基于电子自旋量子计算体系的量子比特，而碳笼的屏蔽作用可以有效阻止内部的量子比特与环境的相互作用，从而有可能抑制退相干时间。因此基于金属富勒烯的量子计算材料研究具有重要的理论意义和应用前景。.Tm原子含有4f13电子层排布，预计其包入碳笼内部将会产生相对较长的退相干时间，我们课题组合成、分离得到了异构体纯的含Tm金属富勒烯，进行了质谱、紫外-可见-近红外光谱的表征， 此外，对于Tm金属富勒烯做为量子计算材料的可能性的也进行了初步的探索。利用电子顺磁共振连续波谱，在X波段，对含Tm金属富勒烯进行了电子自旋共振研究，结果表明其具有微弱的顺磁性质，暗示其具有非常大的零场分裂能。所以，这部分没有成果发表，尚需要课题组借助含钐金属富勒烯的研究经验进一步对含铥同类物的结构性质进行进一步探索，课题组已经找到具体方案，会在后面继续做下去。.将掺有氧化钐或氧化铥的高纯石墨电极进行电弧放电，可以有效地合成出含Sm和Tm金属富勒烯，而多轮高效液相色谱分离方法可以获得纯度较高的金属富勒烯异构体。对于Sm@C80，通过该金属富勒烯与八乙基卟啉镍组装的单晶结构解析表明，其结构为Sm@C2v(3)-C80，碳笼具有较高的对称性。.密度泛函理论计算结果表明，金属Sm把6s轨道上的2个电子碳笼转移给了碳笼，从而金属富勒烯的电子结构可表示为[Sm]2+@[C2v(3)-C80]2-，通过自旋密度计算可以推测这种+2价金属包结于碳笼内部形成稳定的金属富勒烯的生成机理。理论计算深入揭示了Sm和Tm金属富勒烯结构中金属与碳笼间的电子转移及其相互作用的本质。连续波谱EPR研究表明，含Tm金属富勒烯具有非常大的零场分裂能，这给进一步的研究带来一定的困难，需要对顺磁波谱仪进行改进，才会获得自旋驰豫、g因子等方面的更为详细的信息。,尽管研究结果没有发表，本项目的实施对于揭示含Tm金属富勒烯电子顺磁共振本质提供了基础信息，为基于Tm金属富勒烯的量子信息材料的研究提供了新思路。