三阶钙钛矿金属氧化物中自旋阻挫的量子效应及调控研究

Due to the specific crystal structure, the quantum fluctuation could prevent the magnetic long-range-ordering and present the interesting quantum phenomena in geometric frustrated system with triangular lattice, which attract a lot of attentions in scientific and industrial areas. Layered perovskite oxide (ABO3) is one of the triangular lattice oxide and the atomic long-range-ordered B-site ions could build up the triangle frame itself, therefore, most study has been contributed to the complicated interactions between B-ions. Recently, we studied the tri-perovskite, Ba3CoSb2O9, and found that there were strong quantum fluctuations in the system. Moreover, those fluctuations could be broken by the high magnetic field or pressure and lead to the specific Ising state. In this proposal, we plan to synthesize different types of layered perovskite oxide single crystals by replacing or doping on the A- and B-site with the image furnace, and study the complicated competitions, such as the quantum fluctuation effect, interaction(s) between electron, phonon, spin and orbital, in the frustrated system. By combining the techniques of neutron scattering, low temperature thermal conductivity, heat capacity and Monte Carlo simulation, etc., we could obtain the dynamics/transport properties, analyze the intrinsic/abnormal mechanism, and understand the original driving forces of the stability in the frustrated materials. This work should help us control the physical properties and design the advanced functional materials.

由于特殊的晶体结构，三角晶格几何阻挫体系可以通过量子涨落阻碍低温长程磁有序的形成，产生量子效应，所以在基础研究和应用领域中该材料都受到广泛关注。层状钙钛矿氧化物(ABO3)是一种简单的三角晶格氧化物，其中长程有序的B离子可以单独形成三角网格, 因此B离子间复杂的相互作用一直是研究的重点。申请人在近期的工作中发现三阶钙钛矿氧化物，Ba3CoSb2O9，存在很强的量子涨落现象，并且该量子涨落会在极端强磁场和高压条件下破坏，产生新的Ising态。本项目中，我们计划采用取代、掺杂的方法，生长新型层状钙钛矿氧化物，运用中子散射、低温热导和比热等实验手段，结合量子蒙特卡洛等理论计算，研究复杂阻挫竞争导致的量子涨落效应、自旋与其它自由度纠缠与竞争所产生的新奇量子态，确定形成机理和稳定性，及不同物态的动力学和输运特性，理解其本征特性与新奇物性的内在联系，为宏观调控量子态物性和设计出新型功能材料打下基础。

自旋阻挫材料是一种具有阻挫竞争、量子涨落以及多自由度纠缠等复杂效应共同作用的磁性材料，是研究物质磁性、量子相变和量子临界现象的理想载体。三角晶格体系是由阻挫三角形共边形成的，是最简单的二维自旋阻挫材料，同时也是最早被理论证实的量子自旋液态载体，因此受到广泛关注。本项目以三阶钙钛矿过渡金属氧化物中自旋阻挫的量子效应为切入点，对相应的新奇物理性质开展研究。在成功制备了A3NiNb2O9、Ba3LaRu2O9等三阶钙钛矿氧化物的同时，利用中子散射、拉曼和输运技术测量了结构及相关动力学等等微观层面信息，结合理论，探讨了特殊物性及起源。另外，申请人还将研究对象推广到其他阻挫体系，以及从自旋-轨道耦合出发，对拓扑磁性及晶格效应的调试进行了一些尝试：..1）通过调节磁性三角晶格平面的间距及平面内磁性离子的间距大小，对磁结构相变及相关动力学进行调控。.2）利用钴离子的小磁矩，研究其他三角、蜂巢、链式晶格阻挫体系中的自旋量子效应。.3）以自旋、轨道、晶格、电子间的复杂相互作用为切入点，研究量子磁体的拓扑、超导、低热导等奇异物性的起源。.这些结果为理解阻挫条件下的多自由度合作和竞争，揭示其奇异量子物性背后的物理机制提供了实验基础。..在本项目的支持下，一名博士生于2021年9月毕业，入职上海华虹宏力半导体制造有限公司，从事半导体研发业务；另有一博士后于2020年9月出站，以副研究员身份入职中科院高能所。本项目支持的工作共计发表SCI论文22篇，其中包括Physical Review Letters 1 篇，Nature Communications 4 篇，Science Advances 1 篇，Physical Review B 5 篇，Physical Re-view Materials 3 篇，Frontiers in Physics 1 篇， Journal of Physics: Condensed Matter 2 篇，Journal of Applied Physics 1 篇，Superconductor Science and Technology 1 篇等等，并有 3 篇论文在投。