具有自旋轨道耦合的量子自旋阻挫材料探索

Quantum spin frustrated materials and quantum spin liquid have long been one of the frontiers in condensed matter physics. Spin frustration significantly enhances quantum fluctuations and hence suppresses long-range spin ordering. This causes numerous novel quantum effects. Great progresses in both material exploring and theoretical studies have been made in recent years. It is particularly meaningful in understanding high-temperature superconductivity, quantum transitions and critical behaviors, and extending the theoretical paradigms of condensed matter physics. This proposal focuses on the new spin-frustrated materials particularly with spin-orbit coupling and their synthesis and characterizations. Rare-earth substituted YbMgGaO4 will be taken as the starting system and the exploration will be further extended to other spin-frustrated compounds containing rare-earth magnetic ions. And the growth of high-quality crystals will be explored for further studies. Thermodynamics measurements at a temperature level of mK, together with microscopic magnetic techniques like neutron scattering and muSR, will be performed on the materials to unravel the low-energy excitations, novel spin states and transitions and explore whether quantum spin liquid is evidenced in the materials or not. Inelastic light scattering and resonant inelastic x-ray scattering will be employed to study the collective excitation modes and possible couplings between spin and other degrees of freedom. Meanwhile, a preliminary exploration towards applications based on the materials will be also conducted in this proposal.

量子自旋阻挫材料和自旋液体一直是凝聚态物理领域的研究热点之一。自旋阻挫显著增强了量子涨落而阻碍低温长程磁性序的形成，产生丰富而复杂的新奇量子效应。近年来，阻挫体系的材料探索和理论研究取得了一系列重要进展，这对于理解量子相变及其临界现象，以及拓展凝聚态范式理论等具有重大的理论意义，对实现拓扑量子计算等具有潜在的应用价值。本项目聚焦于新型具有自旋轨道耦合的自旋阻挫材料的探索与制备，从稀土替代的YbMgGaO4体系出发，扩展到其他含有稀土磁性粒子阻挫体系，生长出相应高质量单晶；运用多种极低温热力学测量手段对制备的阻挫材料进行基本物性测量，并结合中子散射、mu自旋弛豫等，研究低能自旋激发特征，探究在这些材料中是否存在量子自旋液体，以及其他新奇量子自旋态和量子相变；利用拉曼散射并配合非弹性共振X射线散射，研究低能集体激发模式和自旋与其他自由度的耦合；同时基于新发现的材料开展初步的应用探索。

量子自旋阻挫材料蕴含很多新奇的物理效应和现象，其中最引人关注的是量子自旋液体态的可能实现。它包含自旋子等新奇拓扑激发，与非常规超导机理有深刻联系，同时Kitaev自旋液体还可能用于实现拓扑量子计算。在我们2015年发现的YaMgGaO4基础上，本研究进一步探索具有强自旋轨道耦合的新阻挫体系和它们的新奇物性。本项目取得的主要成果包括：.1）发现新的稀土氧硫族自旋阻挫大家族。成功揭示出一个基于稀土磁性离子的三角格子自旋液体候选材料的巨大家族稀土硫族化合物(Rare-earth chalcogenides) ARECh2 (A=碱金属或单价离子，RE=稀土离子，Ch=氧硫族离子)。该体系结构简单，对称性高，并排除了磁性杂质、结构畸变/无序等问题，提供了一个理想的研究量子自旋液体的平台。目前已生长出该家族系列单晶20余种，最大尺寸可达15～20mm，正在全面开展热力学测量和自旋激发测量，实验和理论研究初步发现该家族材料具有各向异性交换耦合导致的量子自旋液体基态。.2）发现基于稀土磁性离子的van der Waals层状Kitaev自旋阻挫体系。揭示了一个新的基于稀土磁性离子的Kitaev材料家族——稀土氧硫族卤化物REChX (RE=rare earth, Ch=O, S, Se, Te, X=F, Cl, Br, I)。该家族大部分成员都具有R-3m的高对称性，其中磁性离子构成无畸变的蜂巢格子，4f电子的强自旋轨道耦合提供了Kitaev模型所要求的本征的各向异性自旋交换耦合。已制备出该家族一些单晶和多晶等，初步表征表明该家族作为Kitaev材料的可行性。该材料家族的发现，为研究Kitaev自旋液体的物理和发展相应拓扑量子计算，提供了具有启发意义的材料平台。.3）自旋冰材料中emergent“磁单极子”诱导的电偶极矩的实验观测。磁场调控“三进一出”的“磁单极子”构型，拉曼散射实验灵敏地捕捉到2.3T附近诱导的结构相变。该相变伴随着非线性的磁场下声子劈裂以及异常的晶体场激发。这表明O‘’离子沿【111】方向发生位移，从而导致电偶极矩的产生。这说明自旋冰中emergent的“磁单极子”同时伴随着电偶极矩。可以加深对这种自旋阻挫系统中的奇异磁性和电学性质的认识。