高磁场对尖晶石结构钒氧化物基态的调控

Due to the strong frustrated effect between the spins, the frustrated materials have the unique quantum behaviors and attract a lot of attentions in scientific and industrial area. The spinel vanadate, AV2O4 (A: transition metals), is a traditional magnetic frustrated system and has the degenerate ground state. Hence, we could break this quasi-steady-state easily by adjusting the V-ionic environment, which could increase or decrease the entropy and lead to the abnormal physics phenomena. High magnetic field and pressure techniques are the typical methods to change the ionic environment, which could help us not only analyze the complicated interactions in the system, but also adjust the physical properties. However, due to the instrument limitation, the research on the spinel vanadate by high magnetic field/pressure is very restricted. By using the advanced instruments of High Magnetic Field Laboratory, Chinese Academy of Sciences, we could obtain the magnetic, heat and electronic properties under the high magnetic field/pressure, and adjust A-V/V-V interactions. Combining with the structure analysis, we would study the complicated interactions between electron, phonon, spin, and orbital. The work would help us understand the original driving force of magnetic frustrated system, control the physical properties and design the advanced functional materials.

由于自旋间强烈的阻挫竞争机制，自旋阻挫材料常常具有奇特量子力学行为，因此引起科研界和工业界的广泛关注。尖晶石结构钒氧化物（AV2O4，A是过渡金属）是一种典型的三维自旋阻挫材料，其基态是一种简并的亚稳态。因此，该亚稳态比较容易通过改变磁性B离子周围的环境，以释放或加强整个系统的熵值的方式被破坏，从而引发奇特的物理现象。强磁场、高压条件是最常见的改变离子环境的外界方法，对该材料的物性分析及调控有十分显著的效果。然而由于实验条件的限制，尖晶石结构钒氧化物在强磁场、高压条件下的物性研究及调控还非常少。因此，我们计划针对尖晶石结构钒氧化物，依托合肥稳态强磁场，利用强磁场、高压等极端手段，调控不同物性A离子、V离子间的相互作用，分析该体系中复杂的电子、声子、自旋和轨道相互作用，对该体系的电、热、磁性质开展更加深入而系统的研究, 揭示其物理源动力，从而宏观调控物理性能和设计出新型阻挫功能材料。

在几何阻挫过渡金属氧化物中，除了电荷、自旋、轨道和晶格间复杂的相互作用，与阻挫相关的量子涨落也很强烈，可诱发出丰富的量子物性。过渡金属尖晶石结构钒氧化物是典型的三维阻挫体系。本项目依托合肥稳态强磁场中心，在生长阻挫材料的同时，测量强磁场、高压等极端环境下的磁性、热力学性质，并结合中子散射及电子磁共振技术，对自旋激发及相关动力学等微观层面信息展开研究。在成功制备Mn1+xV2-xO4、Fe1+xV2-xO4等尖晶石结构钒氧化物的同时，获得了相关的自旋关联及激发等重要实验信息，结合理论，探讨了特殊物性及起源。另外，不仅在阻挫材料制备和钒离子自旋-轨道耦合的研究方面做了拓展，还在拓扑材料的晶格及量子磁性方面做了一些尝试：.1）通过调节尖晶石结构钒氧化物中的钒离子与钒离子、过渡金属离子与钒离子以及过渡金属离子与过渡金属离子间相互作用，对磁性与结构相变进行调控。.2）利用过渡金属离子的大小诱发晶格畸变，调节钒离子的自旋轨道耦合。并以此为出发点，研究其他三角、笼目晶格阻挫体系中的自旋轨道耦合效应。.3）研究四方相拓扑材料(ZrNiSn、PrAlGe)的晶格与电子相互作用，为研究阻挫对拓扑材料磁性打下基础。..这些结果为理解阻挫条件下电荷、自旋、轨道和晶格多自由度合作和竞争，揭示其奇异量子物性（特别是尖晶石结构钒氧化物）背后的物理机制提供了实验基础。.在本项目的支持下，一名博士后于2021年12月出站，以专职科研人员身份入职上海交通大学。本项目支持的工作共计发表SCI论文 8 篇，其中Nature Communications 2 篇、Physical Review B 1 篇、Physical Review Materials 2 篇、Inorganic Chemistry 1 篇、Chinese Physics Letters 1 篇、AIP Advances 1 篇，接收 1 篇，以及核心期刊 1 篇，《物理学进展》。另外，完成专利 1 项，并有 5 篇论文在投。