碳化钨(WC)负载铂基金属氧化物催化PROX反应机制的理论研究

铂基催化剂对于水汽变换、氧化等多种重要反应都有良好的催化活性，然而有限的含量和昂贵的价格限制了铂基催化剂的广泛应用，因此如何减少铂的使用量或提高铂的使用效率是当前国内外多相催化和电催化领域的一个热点研究课题。本项目将采用第一性原理计算的方法，理论研究碳化钨（WC）负载铂（Pt）基氧化物（MO）催化剂在富氢条件下催化CO选择氧化（PROX）反应的机理，探讨使用WC替代非直接活性中心的铂以减少铂使用量的方法。主要研究内容包括：1）小分子如H2,O2,CO等在材料表面及界面的吸附，并结合热力学分析判断复合材料在反应条件下的稳定性；2）研究在MO/Pt/WC结构上PROX反应的机制；3）研究次表层金属原子对反应的影响。通过本项目的研究，力争将碳化钨负载材料从纯铂和铂基双金属扩展到铂基金属氧化物体系，并阐明此类体系特定反应的催化微观机理，为相关的实验和应用研究提供一些理论指导和依据。

项目按计划执行。该项目的主要研究目标是理论探索碳化钨负载铂基金属氧化物体系作为PROX反应催化剂的可能性。围绕该主题，我们展开了几方面的研究：（1）基于模型催化剂，理论结合实验，构建理论催化研究的多尺度研究方案，包括分子动力学方法研究催化剂的稳定性、第一性原理方法研究基元反应、微观反应动力学搭建宏观和微观的桥梁；（2）理论研究WC负载铂基金属氧化物体系（FeO）的催化活性，提出双层Pt覆盖的WC表面上生长的FeO岛界面有可能用于催化PROX反应；（3）F负载氧化物为二维体系，因此我们以石墨烯生长为例进行了一些二维材料生长机理的探索；（4）从另个一个角度理论设计CO、H2分离材料以实现类似PROX的效果。在Sci. Rep., J. Catal. J. Phys. Chem. C 等杂志上发表SCI论文8篇。在国内外学术会议上做邀请报告2次。项目执行期间研究组毕业本科生2名，协助指导毕业博士生1人。目前在读博士研究生2人，硕士研究生3人。