纳秒脉冲放电等离子体重整CH4/CO2反应机理研究

Reforming of CH4/CO2 can convert two kinds of main greenhouse gases to synthesize high-quality energy, which is of great research significance to promote deep processing of natural gas utilization and reduce greenhouse gas emissions. The chemical catalytic reforming of CH4/CO2 is easy to produce carbon deposition leading to deactivation of catalyst, but plasma technology is not need to considering the problem of carbon deposition, and with high conversion efficiency and good selectivity. Nevertheless, the research of plasma reforming of CH4/CO2 still faces two main challenges, i.e. low utilization efficiency and unclear reaction process mechanism. In this project, a nanosecond pulsed discharge plasma with adjustable parameters is proposed to reform of CH4/CO2, and the relationship between experimental parameters and CH4/CO2 conversion efficiency and product selectivity will be studied systematically. Meanwhile, with the help of high spatial-temporal resolution optical emission spectroscopy and advanced laser diagnostics technique, the evolution of plasma internal parameters (electron temperature and density) and the main particles (short lived active free radicals and stable gaseous products) during the reforming reaction will be studied, an intuitive understanding at the atomic level of the reaction mechanism of plasma CH4/CO2 reforming process will be achieved, and the mechanism of CH4/CO2 reforming reaction and the law of product selection will be explored. And then, theoretical guidance and technical support will be given to improve the energy efficiency and technical economy of CH4/CO2 reforming.

CH4/CO2重整能够同时转化两大主要温室气体合成高品质清洁能源，对推动天然气深加工利用和减少温室气体排放具有重要的研究意义。目前化学催化重整CH4/CO2易产生积炭造成催化剂失活，而等离子体技术无需考虑积炭问题，并且转化效率高、产物选择性好。然而等离子体技术重整CH4/CO2依然面临一些挑战，其中最主要是能量利用效率低、反应机理不明确。本项目利用参数可调的纳秒脉冲放电等离子体重整CH4/CO2，系统地研究实验参数与CH4/CO2转化效率及产物选择性之间的关系，同时借助于高时空分辨发射光谱技术和先进的激光诊断技术研究等离子体内部参数（电子温度和密度等）和重整反应过程中主要粒子（短寿命活性自由基和稳定气态产物）的演化过程，从原子层面加强对等离子体CH4/CO2重整反应过程的直观认识，探索CH4/CO2重整反应机理和产物选择规律，为提高能量利用效率和技术经济性提供理论指导和技术支撑。

在第75届联合国大会提出的2060年实现 “碳中和”目标，体现了我国应对气候问题的决心和国际责任感，也意味着我们必须采取更加有力措施解决温室气体的资源化利用问题。CH4/CO2重整反应能够同时转化两大主要温室气体合成高品质清洁能源，对推动温室气体的资源化利用具有重要的研究意义。作为一种能够有效避免热催化重整CH4/CO2过程中积炭和催化剂失活问题，非平衡等离子体重整技术近年来备注关注。本项目围绕脉冲放电等离子体CH4/CO2重整技术研究，旨在协同提升转化率和能量利用效率并阐明等离子体重整反应机理。(1)实验方面，利用参数可调的纳秒脉冲放电等离子体重整CH4/CO2，系统地研究实验参数与CH4/CO2转化效率及产物选择性之间的关系; (2)诊断方面，借助于高时空分辨发射光谱技术和双光子吸收激光诱导荧光技术研究等离子体内部参数(电子温度和密度等)和重整反应过程中主要粒子(短寿命活性自由基和稳定气态产物)的演化过程;(3)仿真方面，联合粒子模型和流体模型研究了电子能量分布函数和H自由基产生路径，并通过反应动力学模型分析了而H、CH3自由基密度演化规律。本项目从原子层面加强对等离子体CH4/CO2重整反应过程的直观认识，探索CH4/CO2重整反应机理和产物选择规律，为提高能量利用效率和技术经济性提供理论指导和技术支撑。共计发表SCI/EI论文12 篇(其中SCI9篇，EI3篇)，论文总引用100余次；申请技术发明专利6项(其中授权2项，公开4项)；协助培养博士和硕士研究生各1名。