饮用水中雌激素类内分泌干扰物的分子印迹检测技术研究

雌激素类内分泌干扰物对人体具有最严重的危害，它们对人体健康的影响及对人类生存的威胁已受到世界各国的广泛关注，是当前环境研究领域的热点与难点问题。目前，如何快速、高灵敏检测饮用水中的雌激素已成为水环境领域亟待解决的难题。本项目研究将分子印迹技术与石墨烯材料相结合，以雌激素类内分泌干扰物为模板分子，通过可逆加成-断裂链转移活性自由基聚合方法，合成石墨烯分子印迹聚合物杂化材料，利用该杂化材料制作高选择性、高灵敏度和快速响应的分子印迹电化学传感器。并通过计算机辅助技术，从分子水平上探究分子印迹电化学传感器的响应机制。课题的完成将为水环境中内分泌干扰物的检测提供一个新的传感检测平台，拓宽了分子印迹技术在水工业上的应用。

本项目研究将分子印迹技术与石墨烯材料相结合，以构建雌激素类内分泌干扰物分子印迹电化学传感器为研究目标，选择17β-雌二醇作为模板分子，通过可逆加成-断裂链转移活性自由基聚合方法，合成了GO-MIP、GO@Fe3O4-MIP、RGO@Fe3O4-MIP与Fe3O4/MnO2@RGO等一系列功能化石墨烯分子印迹杂化材料。将功能化石墨烯分子印迹杂化材料应用于雌激素内分泌干扰物的去除与电化学检测分析，所取得的研究结果包括以下三个方面。. (1) 选择GO-MIP和GO@Fe3O4-MIP杂化材料作为吸附剂，对饮用水中的17β-雌二醇均表现出了良好的吸附选择性，吸附平衡时间为40min，吸附效率为82%。. (2)选择RGO@Fe3O4-MIP与Fe3O4/MnO2@RGO-MIP作为传感器识别元件的敏感材料，通过调节Fe3O4的微球尺寸以及Fe3O4与MnO2的掺杂比率，制作了高选择性、高灵敏度和快速响应的17β-雌二醇分子印迹电化学传感器。研究表明此类传感器对水环境中17β-雌二醇的最低检测限为4.716×10-11mol/L，该研究为雌激素内分泌干扰物的检测提供了一个新的传感平台。. (3)通过计算机辅助技术，建立了“门”模型，模拟分析了MIPs所带有的印迹孔穴的结构、大小与目标分子及竞争分子的关系。并通过竞争分子与印迹孔穴中识别位点的相互结合作用的模拟计算，从分子水平上探究了分子印迹电化学传感器的响应机制。. 本项目的顺利完成不仅为水环境中雌激素类内分泌干扰物的检测分析提供了一种快速有效的方法，而且拓宽了分子印迹技术在水工业上的应用。