关联体系电子能量损失谱的实验和理论研究

具有高空间分辨率和高能量分辨率的电子能量损失谱(EELS)能给出样品化学成分、化学键、电荷分布等局域电子结构信息，揭示功能材料中微观结构和电子结构之间的关联，这也是凝聚态物理学和电子显微学研究的一个重要课题。本项目主要关注的问题包括：(a) EELS谱实验收集方法和数据处理方法的研究，以扣除各种因素对谱的影响，提高能量分辨率，得到丰富的精细结构，从而能更准确的分析电子结构。(b) 对典型强关联体系，采用不同的方法对EELS谱进行模拟计算，考虑强关联效应和电子组态相互作用对谱的影响。(c)研究铁基超导体中不同结构相的EELS谱和电子结构特性，分析元素掺杂对化学键，电子结构和超导电性的影响。（d）分析电荷阻挫 LuFe2O4体系和Fe2OBO3中的电荷有序相变，探讨EELS的各向异性及其随温度的变化。

本项目主要关注电子能量损失谱(EELS)实验技术与理论计算方法的发展，同时将EELS谱与电子结构计算相结合研究强关联电子体系的电子结构特征。主要研究内容有：(a) 新型铁基超导体的电子结构特征。具有相同FeAs层的不同母相化合物中，Fe的氧化态基本一致，但由于FeAs层与绝缘层之间不同的相互作用导致Fe的3d轨道占据数不同，由此导致磁矩的不同。通过与定量会聚束电子衍射相结合，发现在Co掺杂的BaFe2As2样品中，价电子在Fe 3d轨道之间发生电荷转移，导致磁矩的减小，以及Fe离子电四极矩以及As离子电偶极矩的增加，并且存在阴离子的电极化与Fe离子轨道占涨落之间的强耦合。(b) 多铁材料Fe2OBO3的电荷有序结构。通过实验谱与计算谱的比较可估算出该体系的强关联强度U的大小约为4eV，只有同时考虑晶格畸变和Fe的3d电子之间的强相互作用才能产生合理的电荷有序态，不同价态的Fe离子之间电荷分离比较大，接近准离子型的电荷有序态。(c) 多铁材料Lu2(Fe,Mn)3O7微观结构特征和电荷不均匀性。通过与原子分辨的STEM像结合，EELS谱的定性与定量分析结果表明Mn原子主要位于FeO双层，为无序分布。但也存在化学不均匀性，以及由此导致的电荷不均匀性。Lu原子的周期性位移导致几何铁电极化的出现。项目执行过程基本按原计划进行。累积发表SCI文章11篇，部分结果还在进一步整理中。