氧化铁-Ag/AgX(X=Cl,Br,I)等离子体共振型多元复合光催化材料的构筑及其可见光催化性能和催化机理研究

The strategy for explore of efficient sunlight-driven photocatalytic system is the key role in solving current urgent energy shortage and environmental pollution issues. Combining with the recent progress of photocatalytic materials and latest progress in our group, we propose to design, controllable synthesis and apply the magnetic recyclable iron oxides-Ag/AgX (X=Cl, Br, I) plasmonic composite photocatalysts, and study the methods of structure regulation and mechanism of visible light driven photocatalysis. In this project, the structure and photocatalytic efficiency of the composite materials would be tailored, and the mechanism of separate rate of photogenerated electron-hole pairs in the different binding forms of the interface and surface are studied experimentally and theoretically. Moreover, the magnetic recyclable performance of the composite photocatalysts will be investigated. The aim of this project is constructed and realized the magnetic recyclable iron oxides-Ag/AgX (X=Cl, Br, I) plasmonic composite system with high efficiency, tailorability and definite photocatalytic mechanism. Such composite photocatalytic system may be developed as one of the most important subjects in the field of photocatalytic oxidation of organic pollutants under sunlight illumination, which has important theoretical value and broad application prospects.

探索高效利用太阳能光驱动的光催化体系是解决当前严峻的能源短缺和环境污染问题的关键。针对国内外光催化材料的发展现状，结合本课题组在光催化研究方面的最新进展，本项目拟开展氧化铁-Ag/AgX（X=Cl，Br，I）等离子体共振型复合光催化材料的设计、可控制备、结构调控、可见光催化应用和机理研究。结合Ag/AgX的可见光响应特性和可剪裁性，实现其与氧化铁的有效耦合，合成具有良好稳定性，可见光驱动，可磁回收的等离子体共振型复合光催化材料。采用理论计算与实验相结合模式，对复合材料的结构和光催化活性进行调控，研究不同界面与表面结合方式对材料光生载流子分离效率的影响机理，考察其回收再利用的性能，最终实现氧化铁-Ag/AgX（X=Cl，Br，I）等离子体共振型复合光催化体系效能的调控、优化和光催化机理研究。该类复合体系的研发可望在利用太阳能降解有机污染物领域发挥更大的作用，具有重要理论价值和广阔的应用前景。

探索高效利用太阳能光驱动的光催化体系是解决当前严峻的能源短缺和环境污染问题的关键。本项目开展了氧化铁-Ag/AgX（X=Cl，Br，I）等离子体共振型复合光催化材料的设计、可控制备、结构调控、可见光催化应用和机理研究。结合Ag/AgX 的可见光响应特性和可剪裁性，实现了其与氧化铁的有效耦合，合成了具有良好稳定性，可见光驱动，可磁回收的等离子体共振型复合光催化材料。项目采用理论计算与实验相结合模式，对复合材料的结构和光催化活性进行了调控，研究了不同界面与表面结合方式对材料光生载流子分离效率的影响机理，考察其回收再利用的性能，最终实现了氧化铁-Ag/AgX（X=Cl，Br，I）等离子体共振型复合光催化体系效能的调控、优化和光催化机理研究。例如，通过原位氧化和自组装方式合成了哑铃型α-Fe2O3/Ag/AgX (X = Cl, Br, I)异质结构，每一个这种复合结构包含单独的纺锤状α-Fe2O3和球状的Ag/AgX纳米粒子。同时，对复合材料的形貌、结构和光催化性能进行表征。这种独特形貌的形成对最终催化性能有很大促进作用。在混合光下降解RhB的过程中，复合结构展示了非常好的光催化性能。其中，α-Fe2O3/Ag/AgCl能够在光照20 min下将RhB降解完全，性能好于纯α-Fe2O3，α-Fe2O3/Ag NPs 和商业化的二氧化钛（P25）。在同一种α-Fe2O3纳米短管表面进行修饰之后，采用银镜反应负载上均匀的纳米Ag颗粒。并将这些金属Ag部分转化为AgCl，最终形成α-Fe2O3/Ag/AgCl复合结构。通过调节Ag和AgCl的比例，对α-Fe2O3/Ag/AgCl复合结构的光催化性能进行调控。实验采用在紫外-可见混合光、可见光（λ > 450 nm）和紫外光（λ < 420 nm）下降解罗丹明B测试复合结构的光催化性能。当Ag和AgCl的比例为7.5 : 92.5时，α-Fe2O3/Ag/AgCl复合结构展现出最佳的光催化性能。光催化性能好于单纯α-Fe2O3、α-Fe2O3/Ag和商业化TiO2。这种复合光催化剂的光催化机理是基于表面等离子体共振效应辅助的Z型光催化机理。这种由窄、宽禁带半导体与金属Ag复合的光催化体系，能促使载流子有效分离和转移。该类复合体系的研发可望在利用太阳能降解有机污染物领域发挥更大的作用，具有重要理论价值和广阔的应用前景。