有序介孔碳的互穿功能化及吸附铀的性能研究

With the development of nuclear electricity, the shortage of uranium resource and the damage of uranium-containing wastewater are becoming increasingly important, and therefore the development of efficient, economic and stable technology is of scientific and realistic significance. Ordered mesoporous carbon has potential outlooks in uranium adsorption due to its advantages of opened and ordered architecture, large specific surface area and pore volume. On the assumption of remaining the mesoporous structure, a thin polymer layer with strong selective adsorption of uranyl ion will be directively deposited onto the pore surface and then prepare a new ordered mesoporous carbon based adsorbent with high adsorption capacity, strong selectivity and stability by interpenetrating composite technology in view of lacking active site, easily falling and blocking pore of conventional functionalization method. The effect of interpenetrating conditions on adsorption properties and microstructures will be studied, and the relationship between structures and sorption properties will be explored. The existing state of uranium on the interpenetrating composite material will be studied at the molecular level by advanced spectroscopic analysis methods (XPS and EXAFS etc.) and theoretical calculation in order to confirm the sorption mechanism of uranium on the material. Additionally, the application research of separating uranium from simulated nuclear industrial effluent and seawater will be explored. The research results will provide the fundamental and scientific basis for separating and preconcentrating uranium.

随着核电的发展，铀资源的短缺和含铀废水的危害日益凸显。因此，研究铀经济、高效的分离富集方法具有重要的经济和社会意义。有序介孔碳具有开放的有序框架结构，比表面积和孔容大等优点，成为吸附材料最具前景的基体材料。本项目针对介孔材料常规功能化方法活性位点少、易脱落、孔道坍塌堵塞等不足，采用互穿复合技术将具有强吸附特性的聚合物定向沉积到孔壁上，在保持有序介孔结构的前提下，制备吸附容量大、选择性和稳定性强的新型有序介孔碳基吸附分离材料，研究互穿复合参数对介孔碳微观拓扑结构和吸附性能的影响，探讨互穿复合材料吸附铀的构效关系；结合先进谱学分析手段（XPS和EXAFS等）和理论计算，在分子水平上研究铀离子在材料表面的赋存状态，探讨互穿复合材料吸附铀的作用机理；并开展互穿复合材料吸附分离模拟核工业流出液和模拟海水中铀的应用探索研究。该项目的研究成果将为铀的分离富集提供理论基础和科学依据。

随着核电的发展，铀资源的短缺和含铀废水的危害日益凸显。因此，研究经济、高效的铀分离富集方法具有重要的经济和社会意义。有序介孔碳具有开放的有序框架结构，比表面积和孔容大等优点，成为吸附材料最具前景的基体材料。.本项目针对介孔材料常规功能化方法活性位点少、易脱落、孔道坍塌堵塞等不足，采用互穿复合技术将具有强吸附特性的聚合物定向沉积到孔壁上，在保持有序介孔结构的前提下，制备吸附容量大、选择性和稳定性强的新型有序介孔碳基吸附分离材料，研究互穿复合参数对介孔碳微观拓扑结构和吸附性能的影响，探讨互穿复合材料吸附铀的构效关系；结合先进谱学分析手段和理论计算，在分子水平上研究铀离子在材料表面的赋存状态，探讨互穿复合材料吸附铀的作用机理。.互穿功能化没有改变CMK-3有序介孔结构，聚合物稳定负载在内外孔壁上，且随着负载量的提高，互穿复合材料的比表面积、孔容和孔径逐渐减小；互穿复合材料吸附铀的性能受离子强度、pH值、时间、铀浓度和温度影响；吸附铀的行为符合准二级吸附动力学方程和Langmuir等温吸附模型，即为单分子层化学吸附；CMK-3-AO、CMK-3-PO4和CMK-3-AIM的饱和吸附容量达到384.6 mg/g、322.6 mg/g和344.8 mg/g；对铀的吸附是自发吸热过程；对铀的吸附量随着离子强度的增大而减小，即吸附过程主要是外层络合；对铀选择性吸附能力强；易于洗脱，重复使用性能好。CMK-3-AO通过偕胺肟基团中N和O与铀酰离子络合；CMK-3-PO4通过P=O中O与铀酰离子络合；CMK-3-AIM通过咪唑环中N与铀酰离子络合。.本项目的研究成果将为铀的分离富集提供理论基础和科学依据，对有序介孔碳应用于分离富集放射性核素有重要的推动作用；该互穿复合材料不但可用于乏燃料后处理领域，还有望应用于海水、盐湖水提铀等领域；本项目提出的互穿杂化技术具有普适性，可拓展至其他多孔材料（如气凝胶、介孔硅等）的功能化，具有重大的经济和社会效益。