基于聚合离子液体固态电解质的CO2吸附-电化学还原转化过程机理研究

CO2 fixation and conversion is a hot topic in greenhouse gas offset area. This project aims to build a CO2 adsorption and electrochemically reduction system with poly ionic liquid as solid electrolyte. First, regular ionic liquid is modified by inserting flexible long spacer substitution and using different anions. Then modified ionic liquid is polymerized into poly ionic liquid. Also, salt with the same anion as ionic liquid and single wall carbon nanotube are added during polymerization process to optimize the ionic conductivity of poly ionic liquid and then achieve a good balance between CO2 adsorption capacity and ionic conductivity. After synthesizing poly ionic liquid, a CO2 adsorption-electrochemically reduction coupled system will be built using poly ionic liquid as soild electrolyte. Operation parameters will be optimized to achieve efficient CO2 reduction. Based on the results derived from all the experiments, the interaction between CO2 adsorption and reduction process as well as the mechanism of CO2 conversion will be revealed.This project will provide theoretical support for developing the new generation solid electrolyte for CO2 adsorption-electrochemically reduction coupled system.

二氧化碳的固定与转化是温室气体减排领域的一个重要工作。本课题着眼于构建以一种聚合离子液体为固态电解质的CO2吸附-电化学还原耦合系统，实现CO2的高效固定与转化。首先，通过不同柔性间隔基团，阴离子对常规室温离子液体进行修饰改造，进而对其进行聚合。以期实现在提高CO2吸附性能的同时最大程度地优化合成的聚合离子液体的离子导电性。并在合成过程中通过无机盐和单壁碳纳米管的掺加调控聚合过程以期达到CO2吸附性能与离子导电性的最优匹配。然后，在获得兼具高CO2吸附性能与离子导电性的的聚合离子液体后，将其作为固态电解质搭建CO2吸附-电化学还原耦合系统以实现CO2到CO的高效转化。并通过操作参数优化实验使得CO2的转化效率最优化。最终揭示在基于聚合离子液体固态电解质的电化学系统中CO2吸附与还原过程的内在联系和作用机制。为开发适用于CO2吸附-电化学转化耦合系统的固态电解质提供理论指导。

二氧化碳转化及利用是控制全球气候变暖的一项紧迫任务，具有能源与环境双重现实意义。二氧化碳电催化转化可以在温和条件下使二氧化碳还原为高附加值的燃料、化工产品，因此具有广阔应用前景。本项目致力于开发新型催化剂、电解质和耦合体系用于实现二氧化碳到有机物的绿色高效低耗电化学转化。在本研究中，首先开发了一种低成本的季铵化多巴胺聚酰亚胺共修饰的固态电解质，并通过将该电解质和纳米银气体扩散电极相耦合，实现了二氧化碳到一氧化碳的转化效率超过50 %。其次，利用氯离子辅助氢模板法开发了一系列金属纳米泡沫电极，极大提高了二氧化碳转化为甲酸的法拉第效率。该方法具有条件温和，操作简单，可以通过电极电位可以直接控制催化剂表面结构等优点，最后，通过将二氧化碳电化学还原过程与生物催化过程相耦合，开发了高效低能耗转化二氧化碳的离子液体介导微生物电解池体系以及二氧化碳电化学还原耦合生物发酵的过程，实现二氧化碳到高附加值化学品的低能耗转化。本研究为二氧化碳转化提供了新的思路和技术支持，具有良好的研究和应用前景。