下地幔条件下MgO-SiO2-FeO-CaO熔体结构与热力学性质的多尺度计算

本项目采用第一性原理分子动力学、经典分子动力学/蒙特卡罗模拟以及热力学建模等多尺度理论计算方法，对下地幔温压条件下MgO-SiO2-FeO-CaO体系的熔体结构、状态方程、溶液性质、固液平衡性质等进行深入研究，特别关注Fe、Ca等重元素对MgSiO3熔融温度的影响及其在固液相中的分配、硅酸盐熔体密度与其共存固体之间的密度对比关系等关键问题，并结合地震资料以及高温高压实验最新进展，为地幔底部是否存在硅酸盐熔体、早期地球深部岩浆海如何固化结晶形成固态地幔等科学问题提供重要约束，从而提高对下地幔岩浆形成、富集、迁移和结晶过程的认识，进而加深对地球早期的热和化学演化、当今地球下地幔的热和化学状态等重要科学问题的理解。

采用第一性原理分子动力学、经典分子动力学以及热力学建模等多尺度计算方法，我们对MgO-SiO2-Al2O3-CaO体系的熔体、矿物、及其固液平衡性质进行了深入研究。研究过程中结合了高温高压实验、地震观测的最新进展，主要取得如下成果：（1）采用第一性原理分子动力学方法研究了MgSiO3钙钛矿、CaSiO3钙钛矿、MgO方镁石的弹性性质，提供的数据相比前人具有更高精度，以此为基础优化了下地幔矿物的热力学模型，通过比较P波、S波及密度，发现pyrolite地幔矿物学模型与地震观测结果吻合得很好；（2）采用多种方法对MgSiO3钙钛矿、CaSiO3钙钛矿的熔融曲线进行了系统研究，对两相法、Z方法以及Gibbs-Duhem积分法进行了系统评估，得到的熔融温度与实验数据吻合得很好，在高压下介于前人理论计算值之间；（3）运用两相法对MgO-MgSiO3二元体系的低共熔进行了研究，计算表明124GPa时，该二元体系的低共熔温度应低于5000K，低共熔成分应接近或大于49%mol的MgSiO3；（4）采用分子动力学方法系统研究了钙长石（CaAl2Si2O8）-透辉石（Ca2Mg2SiO6）混合组分熔体的结构、热力学性质，发现随着压力升高，Si-O配位数连续增加，原子环与簇分析显示熔体中离子的非临近结构也发生变化，混合溶液的非理想性随压力升高而减小。