基于两亲性大环的通道型囊泡的构建、调控及酶反应器研究

In the past decades, great efforts have been made to the construction and application of vesicles. However, it is still a great challenge to control the membranes of the vesicles precisely, which is important for the application of vesicles, such as drug delivery and nanoreactors. In this project, a kind of novel vesicles will be assembled from dumbbell-styled amphiphilic macrocycles, which are synthesized based on dynamic covalent bonds. The vesicles, with porous membranes, can be regulated by guest recognition, the formation-deformation of the macrocycles, the amphipathy of the macrocycles. Finally, enzymes will be embedded to develop enzyme-nanoreactors.

在囊泡的研究中，对其膜通道的调控一直是一个热点和难点。在本课题中，我们通过动态可逆共价键构建孔径可调的大环，然后引入亲水性侧链，经过组装形成囊泡。这种囊泡本身具有通道，通道可以通过超分子相互作用的方式进行开关控制，分子本身也具有多个响应位点，可以实现囊泡的多重响应，达到载荷可控负载和释放。最后，我们将这类囊泡用于包结酶，发展酶的微反应器。这一研究将为超分子囊泡的设计与应用提供新的策略。

在本课题中，我们通过预组织的单体通过动态共价键高效合成了大环化合物。TEM显示其本身可组装成囊泡结构(~100 nm)。由于大环内部具有一个富电子的空腔，我们引入了一系列的单吡啶盐、双吡啶盐，发现其可以与大环形成不同的伪轮烷结构。同时TEM显示，囊泡发生了重构，尺寸明显变大。在引入载荷后，我们发现囊泡的稳定性显著提升，膜的穿透性减弱，载荷可以可控负载与释放。