原位固体核磁共振研究过渡金属修饰的分子筛体系及催化烯烃歧化反应机理

固体多核及二维核磁共振技术是研究分子筛催化剂结构和性质的强有力工具，原位NMR能动态观测反应过程和确定反应中间产物的结构，从分子水平上阐明反应机理。本项申请将采用先进的固体多核及二维NMR技术，配合吸附各种探针分子，系统地原位研究负载型Mo/HBeta分子筛催化体系的结构和酸性与活性的关联、稳定性的影响因素和催化剂的失活机制、动态地考察催化剂酸性在反应中的作用以及原位检测乙烯与2-丁烯交叉歧化制取丙烯的催化过程和中间产物，结合分子力学模拟和DFT计算，从理论上进一步描述多相催化剂上烯烃歧化的反应机理和反应中C-C键的断裂、转移和新C-C键的生成机制，从而为多相催化剂的优化提供理论依据，对深入揭示多相催化反应中的核心科学问题具有重要的理论意义。同时对于充分利用我国"西气东输" 液化气中大量的丁烯生产丙烯具有重要的实际应用价值。