超重力旋转滴流床反应器液膜调控强化加氢催化反应机制研究

Trickle bed reactors are widely used in gas-liquid-solid catalytic hydrogenation reactions. Liquid film parameters, such as thickness, renewal rate, play an important role on the mass transfer and reaction rate. But the trickle bed reactor itself is difficult to effectively adjust the liquid film’s hydrodynamics. The proposal gives a novel idea of inventing a rotating trickle bed reactor (RTBR) to intensify the catalytic hydrogenation reaction processes. Based on the idea of adjusting the liquid film’s hydrodynamics by the centrifugal force in the RTBR to intensify the hydrogenation reaction, we firstly prepare a monolithic catalyst and then design and fabricate a RTBR. Experiments of liquid film’s hydrodynamics will be conducted and mechanism of catalytic reaction process intensification and selectivity enhancement will be analyzed, which provides scientific basis for the development of a Higee catalytic reactor with high efficiency.

滴流床反应器广泛应用于气液固多相加氢催化反应，反应器内液膜厚度、更新速率等流体力学参数是影响界面传递与反应的关键之一。但在常规重力场下，滴流床反应器自身难以实现对液膜流体力学行为的有效调控。本项目创新性地提出新一代超重力旋转滴流床反应器调控液膜从而强化多相催化反应过程的新思想，围绕超重力旋转滴流床反应器液膜调控强化加氢催化反应及选择性机制的关键科学问题，研制适配超重力环境的整体式催化功能填料，创制新结构超重力旋转滴流床反应器，研究超重力环境下液膜的流体力学行为和调控方法，揭示超重力旋转滴流床反应器强化催化反应及选择性的机制，为高效超重力旋转滴流床催化反应器的开发奠定科学基础。

本项目以超重力旋转滴流床反应器强化催化加氢反应为研究目标，围绕整体式催化功能填料制备及超重力旋转滴流床反应器的研制、流体力学行为调控、气液固多相催化加氢反应规律及反应强化机制等方面开展系统研究，取得如下结果：（1）创新性地提出了“固体表面凹陷尺寸匹配涂覆颗粒尺寸”的整体式催化功能填料制备的策略，有效提高了负载型催化剂的强度，满足了超重力环境下机械强度的要求；研制了高温高压的超重力旋转滴流床反应器，并搭建了集超重力旋转滴流床反应器的智能化多相催化反应平台；（2）采用高速摄像可视化技术，揭示了超重力旋转滴流床反应器内操作参数等对流体力学行为的影响规律，获得了超重力环境下的持液量、润湿效率、流动形态、液膜厚度等重要特征参数；形成了计算流体力学（CFD）模拟方法，并利用可视化数据验证了模拟方法的合理性；（3）研究了超重力旋转滴流床反应器液固传质性能，建立了液固传质数学模型；结合催化剂参数和反应动力学等，构建了超重力气液固多相催化反应器的数学模型；开展了超重力旋转滴流床反应器催化加氢反应实验，获得了转速等参数对催化加氢反应的影响规律。实验范围内，α-甲基苯乙烯催化加氢反应速率提升40%，3-甲基-1-戊炔-3-醇催化加氢反应的中间产物的收率提高7倍。.项目共发表SCI论文12篇；授权中国发明专利4件；培养博士研究生2名，硕士研究生4名；获2019年中国化工学会技术发明一等奖（第一完成人）；项目负责人获2020年国家自然科学基金委优秀青年基金资助。.