“尼龙毛刷”状Fe3O4/CNTs/ZnO/Cu2O复合光催化剂的制备及可见光下深度降解有机磷农药的性能和机制研究

The ecological environment and human health have been badly affected by the industrial wastewater and residue of organicphosphorus pesticides (OPPs). The design and synthesis of a suitable photocatalyst for the effective degradation of OPPs are great value and significance. The aim of this project is to design and fabrication the novel magnetic nylon brush-like Fe3O4/CNTs/ZnO/Cu2O composite photocatalysts, which are formed with the carbon nanotubes (CNTs) as the vector loaded with the Fe3O4 nanoparticles and type-II wire-like ZnO/Cu2O heterojunction. It can realize the advanced degradation of OPPs under visible light. The morphology and properties of nylon brush-like Fe3O4/CNTs/ZnO/Cu2O composite photocatalysts will be controllable by optimizing the fabrication technique. The visible light photocatalytic activity and recycling ability of the composite photocatalysts will be studied. The structure-activity relationship between the structure, morphology, component proportion and photocatalytic properties of the composites will be investigated. The behavior of photon-generated carrier, kinetic and thermodynamic model, and photocatalytic degradation mechanism of OPPs under visible light will be revealed. The ultimate goal of this project is to provide the experimental basis and theoretical guidance for the application of the multiple-composite semiconductor materials in the degradation of the organicphosphorus compounds.

有机磷农药（OPPs）的工业废水及使用残留严重影响着生态环境和人类健康，设计并构建合适的光催化剂对其进行有效降解具有重要的研究价值及意义。本课题旨在以大比表面积的电子良导体碳纳米管（CNTs）作为内核载体，负载Fe3O4纳米粒子和Type-II型线状ZnO/Cu2O异质结构，设计并构建出新型磁载“尼龙毛刷”状Fe3O4/CNTs/ZnO/Cu2O复合光催化剂，实现可见光下对有机磷农药的深度降解：通过优化制备工艺，获得形貌和性能可控的“尼龙毛刷”状Fe3O4/CNTs/ZnO/Cu2O高效复合光催化剂；研究该复合光催化剂可见光下对有机磷农药的降解性能及再生能力；探索多元复合材料结构、形貌、组分配比与光催化性能间的构效关系；研究复合光催化剂内部光生载流子行为，构建动力学和热力学模型，阐明其光催化降解有机磷农药的机理。为将多元复合半导体材料应用于有机磷化合物的光催化降解提供实验依据和理论指导。

有机污染物的工业废水及使用残留严重影响着生态环境和人类健康，设计并构建合适的光催化剂对其进行有效降解具有重要的研究价值及意义。如何将吸附、降解、分离进行有机结合，是克服粉体光催化剂易团聚、易失活、难回收等缺点，实现其实用化的关键。高效、稳定复合光催化剂的构建还需考虑一些影响其性能的必要因素，如载流子分离与输运、能带结构、光电化学稳定性等，以便更有效地提高其光催化效率以及对太阳光的利用率。在本项目的支持下，我们以大比表面积的电子良导体碳纳米管（CNTs）或还原氧化石墨烯（rGO）作为载体，负载磁性纳米粒子（Fe3O4、Fe2O3）和半导体光催化剂（ZnO、Cu2O、ZnS），构建出磁载Type-II型“尼龙毛刷”状Fe3O4/CNTs/ZnO/Cu2O、Z型ZnS QDs-Fe2O3 QDs/rGO和Type-II型管状Fe3O4@SiO2@ZnO/ZnS纳米复合光催化剂，实现了可见光下其对不同有机污染物的深度降解及回收再利用。通过优化制备工艺，获得了形貌和性能可控的高效复合光催化剂，可见光照射下对不同有机污染物的光催化降解效率均能达80%以上，部分样品可将污染物完全降解掉；系统研究了这些复合光催化剂可见光下对不同有机污染物的降解性能及再生能力；探索了多元复合材料结构、形貌、组分配比与光催化性能间的构效关系；研究了复合光催化剂内部光生载流子行为，构建了动力学和热力学模型，阐明了其光催化降解机理。增强的光吸收能力和特定的异质结构，有利于异质结接触界面处光生电子-空穴对的有效分离和传输，进而显著提高了材料的可见光催化活性。制得的高效光催化剂均展现出良好的可回收性、稳定性和普适性，为将多元复合半导体材料应用于不同有机污染物的光催化降解提供实验依据和理论指导。