基于Si光子晶体的异质结光催化剂的制备及其在可见光下降解污染物的性能

光催化是一种有效的环境污染控制技术，但常用的TiO2粉末光催化剂具有光吸收效率低、光量子效率低和不能利用太阳光的可见部分等缺点，成为限制其发展的瓶颈。本研究首次提出在反蛋白石结构的Si光子晶体上沉积TiO2等宽带半导体，制备Si基光子晶体异质结。由于它同时具有光子晶体的"慢光效应"和异质结的"窗口效应"，使其不仅能通过富集光子增加光生载流子的数目，而且还可实现光生载流子的高效分离和对可见光的充分利用。主要研究内容包括Si基光子晶体异质结的制备方法、表征、光电化学特性及其光催化分解水中有毒有机污染物的机理。通过上述研究阐明光子晶体的慢光效应、异质结的窗口效应和光致电荷分离机理与光催化降解典型有机物行为的关系。本研究将为功能光子晶体异质结的构建及可见光活性半导体光催化剂的设计提供理论依据，并为半导体新材料的开发奠定技术基础。

TiO2半导体以其低廉的价格、无毒、高稳定性和抗光腐蚀性能而成为最重要的光催化剂。然而它只能吸收太阳光谱中的紫外光部分，且光吸收效率低和光量子效率低，从而影响了光催化活性。为提高催化剂的光吸收效率和光量子效率，我们进行了比较深入的研究。本项研究首次采用恒电位沉积法制备出CdSe光子晶体，由于光子晶体所具有的独特三维有序反蛋白石结构，使其表现出显著的慢光效应和带隙散射效应，显著提高了催化剂在可见光下的光吸收性能和光电化学性质。另外，本研究采用液相沉积法制备出TiO2反蛋白石结构的光子晶体，然后采用光辅助电沉积法在TiO2反蛋白石结构光子晶体骨架上负载CdSe纳米晶簇。通过调节光子禁带的中心位置与CdSe本征吸收相匹配，从而利用光子晶体的光子禁带和慢光效应强化光与光子晶体间的相互作用，而且两者所构筑的异质结可以将吸光范围拓展到可见光区，该材料可以利用异质结的窗口效应，同时又为光生电子-空穴分离提供驱动力。为提高光催化时电子-空穴的分离效率，采用阳极氧化法制备出高度有序的TiO2纳米管阵列，这种纳米管的特殊形貌可促进光生电子-空穴的分离和迁移，表现出较高的紫外光下的光催化活性；采用化学剥离法制备出具有单原子层结构的g-C3N4，该结构可延长材料的光生电荷寿命，提高电荷迁移速率，进而提高光吸收效率和光量子效率，以上两材料对水中氨氮显示了较高的光催化活性。此外，还将所制备的CdTe量子点和TiO2悬浮液应用到实际的光催化案例，两者均显示了较高的光催化活性。以上内容的研究对于进一步提高光催化剂的太阳光下的光吸收效率和光量子效率具有重要的意义和科学价值。