高温高压下含水硅酸盐熔体结构和性质的第一性原理分子动力学研究

含水硅酸盐熔体的结构、密度和粘度影响一切与岩浆有关的活动。高温高压条件下含水硅酸盐熔体的研究，对了解深部物质组成和岩浆活动有重要意义。现有研究对含水硅酸盐熔体结构和物理化学性质及温压效应认识远为不足。近年来，第一性原理方法分子动力学逐渐成熟，成为地球深部物质科学研究的有力手段。本项目采用第一性原理分子动力学方法，在量子力学精度上模拟研究含水硅酸盐熔体的结构、密度、粘性及随成分、压力、温度变化规律，探索岩浆活动的微观物理本质。研究包括：含水硅酸盐熔体在高温高压条件下微观结构、水的溶解机制、键合方式、以及随压力温度成分的变化规律；建立含水硅酸盐熔体的高温高压相图，获得含水硅酸盐熔体在地幔温压条件下的密度和弹性数据；含水硅酸盐熔体的扩散性、粘性等性质变化的物理本质及压力温度效应；结合地震波观测数据，为探索地震波低速异常成因、地球深部物质组成和岩浆活动提供基础科学依据。

实验和理论研究表明，地球深部存在硅酸盐熔体。高温高压下硅酸盐熔体结构和状态方程（EoS）是了解地幔动力学和地球热演化过程的关键所在。.本项目我们主要采用采用第一性原理分子动力学方法和高温高压实验方法研究了硅酸盐熔体的结构和性质，也进行了其他有关相关地学材料和非晶材料的研究。.1.基于第一性原理分子动力学方法模拟计算，结合对分布函数（PCF）计算、分析了MgSiO3熔体的微观结构。随着压力和温度的变化，MgSiO3熔体结构发生了显著变化。特别是随着压力增加，结构变得更致密；从地表的常压到核幔边界压力过程中，平均Si-O配位数从4变到6，桥氧数目比例由31.3%增高到72.9%。.2.基于模拟计算得到的压力、温度和体积结果，通过拟合三阶Birch-Murnaghan物态方程，得到了熔体的高温高压状态方程和体积模量，得到的零压体积模量参数为K0=21.62 GPa和K0=21.99 GPa。高温高压下，密度随压力增加而增大，随温度增加而减小。温度对MgSiO3熔体密度的影响作用强弱受到压力的控制，其中在在10 GPa左右达到极大值。.3.利用美国阿贡国家实验室先进光子源高压研究团队(HPCAT)的16BMB线站对天然榴辉岩熔体的粘性进行了落球原位测量，加压用Paris-Edinburgh装置，获得了直到5.6GPa和2000K的榴辉岩熔体 (47.7wt% SiO2 和0.5%H2O)的粘性数据。当压力从1.4GPa增加到5.6GPa时，测量的粘度从1.43Pa S变化到0.13Pa S，榴辉岩熔体的粘性随着压力的升高而降低。.4.基于第一性原理分子动力学方法模拟Ni62.5Nb37.5合金体系的退火过程，分析了体系短程有序结构随温度的演化。.5.对Fe熔化温度进行了高压实验研究，利用卡耐基研究院地球物理实验室的多面顶大压机，在8-21GPa的压力范围内利用熔化前后Re扩散率的不同对铁的熔化进行了研究，获得了Fe的熔化温度数据。.这些研究内容和所获数据丰富了地幔矿物熔体和含水体系的理论和实验研究，属于地球深部物质成分物理学和动力学研究领域的新成果。