液态金属的结构演变及其与玻璃形成能力的内在关系研究

The structural evolution in liquid metals is a key point for preparing new materials by using solidification technique. So far, the majority of present studies are mainly focused on the measurement of physical properties of liquid metals. However, the mechanisms underlying the properties are not fully understood due to the limited knowledge to the stucture of liquid metals. In this project, we will select several representative alloy systems to study the structural evolution during the liquid-liquid transition, the structural characteristics and dynamics of liquid metals with different glass forming ability (GFA), etc. by using in situ high energy X-ray diffraction (XRD) and extended X-ray absorption fine structure (XAFS) techniques. The structure of metallic glasses (MGs) with different GFA will be examined in amorphous, supercooled liquid and overheated liquid states to gain the dependence of atomistic structure evolution with temperatures. Combining molecular dynamics (MD) with reverse Monte Carlo (RMC) simulations, the structure of liquid alloys and their correlations with high GFA will be explored by analyzing the structural relations among the amorphous phase, the precursor of crystalline phase and the liquid phase from clusters perspective. By studying the liquid structure characteristics of strong-GFA MGs, we attempt to build up the relationship between the liquid structure and the GFA for selected alloys, which could provide some hints to the recognition and design of new class of bulk MGs.

液态金属的结构演变是采用凝固技术合成新材料的关键所在。受限于对液态金属结构的认识，当前很多研究仍主要集中在熔体物性的测量上，对其背后机理的了解还不是很清晰。本项目将选择多组合金体系，采用原位高能X射线衍射（XRD）和X射线吸收精细结构谱（XAFS）技术主要研究液态金属中液-液相变时的构型变化规律，不同玻璃形成能力的液态金属的结构特征及其动力学特性等。测量不同玻璃形成能力的金属玻璃在非晶态、过冷液态和过热金属熔体时原子构型随温度的变化规律，结合分子动力学(MD)和反蒙特卡罗（RMC）模拟，从团簇的角度分析非晶相、领先晶体相与液相间的结构联系。探索强玻璃形成能力金属玻璃在液相时的原子结构特征，建立液态金属原子排列和玻璃形成能力之间的关系，为认识、设计新型块体金属玻璃提供一定的理论指导。

本项目采用高能同步辐射X射线衍射（XRD），吸收谱（XAFS）和理论模拟（包括反蒙特卡洛（RMC），经典分子动力学（MD）和第一性原理动力学（AIMD）详细研究了不同成分的NiNb和铝基金属玻璃的原子排列规律，探讨了强玻璃形成能力金属玻璃的结构特征。发现和Cu-Zr金属玻璃相比，Ni-Nb金属玻璃的原子结构和动力学特征对成分的敏感性相对较小，强玻璃形成的合金成分具有相对高的二十面体<0,0,12,0>和变形的类二十面体<0,2,8,2>含量，接近于Ni 60 at.%共晶点附近。研究了铝基金属玻璃原子排列规律与玻璃形成能力之间的关系。发现用La部分置换Y只能有限的提高玻璃形成能力，虽然La原子能够降低Y原子周围的有序度但也降低Al原子为中心的类二十面体的份额。相反，Ni原子能够显著提升玻璃形成能力，它倾向于位于Al，Y和La原子为中心形成的多面体的壳层上，主要形成Ni为中心的类二十面体团簇，通过增强团簇之间的空间联接来抑制结晶。系统研究了低熔点金属液体中的结构转变，包括在纯金属Ga、GaIn共晶合金、AgGa、SnZn等合金熔体中观察到液-液转变现象，并对转变机理进行了有益的探索。发现液态金属Ga在1000 K以上会形成更多的Ga-Ga原子对，而GaIn液体中在400到550 K时会出现In原子的偏聚。最后，基于我们自己近几年在金属液体方面的实验和理论工作，再结合国际上一些主要课题组的工作，在国际知名期刊《Adv. Mater.》发表一篇关于金属液体研究最新进展的综述性论文，促进了人们对金属液体结构的认识。