离子液体中新型高核铌（钽）金属氧簇的组装及其光催化产氢性能研究

Photocatalytic hydrogen production by solar energy is a challenging problem in the field of catalysis. As an important branch of photocatalysis, polyoxoniobates and polyoxotantalates have drawn more and more attention to researchers, but the difficulty of controlling synthetic conditions has being the bottleneck of its development. To solve this problem, this project aims to combine the catalyst of polyoxoniobates and polyoxotantalates by ionothermal synthesis and study photocatalytic hydrogen production of them. The types and size of polyoxometalate-based crystalline materials with different structures for reaction temperature, time and catalyst activity in photocatalytic hydrogen production will be explored. By using molecular dynamics simulations and other computational methods, we can find the optimal combination of these catalysts, showing the best catalytic activity, and study the catalytic mechanism. Expect the sifting high catalytic activity and green catalyst can be used repeatedly. This will provide theoretical and experimental basis for the development and application of hydrogen energy sources.

太阳能光催化分解水制氢是催化领域极具挑战性的课题。高核铌（钽）氧簇材料作为光催化剂的一个重要分支，越来越受到科研工作者的关注，但合成困难是其发展的瓶颈。为破解这一难题，本课题拟通过离子热合成法来获得结构新颖的多金属铌（钽）氧簇晶体催化剂，研究其在光解水制氢上的应用；探讨多金属铌（钽）酸盐晶体材料的种类、尺寸、不同结构对水裂解制备氢气的反应温度、反应时间、催化活性及氢气转化率的影响；并利用分子动力学模拟等计算手段寻找这类催化剂的最佳活性组合，研究催化机理。从中筛选出催化活性高且能多次重复使用的新型绿色催化剂，为多金属铌（钽）酸盐晶体材料光催化制氢的开发应用打下理论和实验基础。

太阳能光催化分解水制氢是催化领域极具挑战性的课题。高核铌（钽）氧簇材料作为光催化剂的一个重要分支，越来越受到科研工作者的关注，但合成困难是其发展的瓶颈。为破解这一难题，我们利用常规反应、水热反应和蒸汽热反应等多种合成条件相结合，系统调控反应物配比和反应微条件，合成出一系列结构新颖、具有不同聚合度的Ta/W和Nb/W多金属氧酸盐化合物，并通过IR，元素分析及单晶X-射线衍射等手段对其进行了表征。对该类多金属铌（钽）酸盐开展了光解水制氢催化研究，揭示该类化合物在紫外光照和模拟太阳光光照下具有光催化分解水制备氢气的催化活性。简单铌、钽酸盐或铌、钽氧化物是一类性能优异的光解水制氢催化剂，高核多金属铌、钽酸盐具有结构确定、聚合度高、催化位点丰富等优点。总之，我们不仅构筑了高核铌（钽）氧簇晶体材料，并开展了其在光催化领域的应用，这些研究结果为设计合成新型光催化材料奠定了一定的基础。在本项目的资助下，共发表SCI论文9篇（项目负责人为第一作者或通讯作者），申请发明专利2项。