元素替代对准二维铁磁半导体Cr2Ge2Te6磁学性质的调控研究

Quasi-two-dimensional (2D) ferromagnetic (FM) semiconductors, integrating semiconductivity, ferromagnetism, and low dimensionality, serve as the cornerstone for high-speed nano-spintronic devices. The typical layered materials, such as Cr2Ge2Te6, present the intrinsic FM behavior. However, the FM phase transition temperature (TC) is much lower than room temperature, which limits the applications in spintronic field. In this project, we plan to enhance the TC of Cr2Ge2Te6 by the element substitution on the Cr and Ge sites. Firstly, the chemical pressure will be introduced by the element substitution on the Ge site to change the distance between the Cr atoms and then tune the magnetic properties. Secondly, the proper element substitution on Cr site will enhance the FM superexchange. To discover the relationship between the magnetism and the distortion of lattice which is introduced by element substation, the local lattice distortion will be studied by temperature- and pressure-dependent Raman scattering. Finally, the rule of manipulating the magnetism by element substitution will be summarized. The studies in the present project may stimulate researchers to make quasi-2D ferromagnetic semiconductors toward room temperature application.

准二维铁磁半导体在具有铁磁性质和半导体性质的同时还具有低维属性，是制备纳米自旋电子器件的理想材料。以Cr2Ge2Te6为代表的层状材料表现出本征铁磁性的特征，但其铁磁转变温度均远低于室温，这大大限制了其在自旋电子学领域的应用。本项目以准二维铁磁半导体Cr2Ge2Te6为研究对象，采用元素替代的手段，不仅引入化学压力改变原子间距调控直接磁交换作用，还可以减小发生超交换作用的轨道间的能量差，增强Cr2Ge2Te6中的铁磁超交换作用，双向增强Cr2Ge2Te6的磁性，提高其铁磁转变温度。通过系统开展不同元素掺杂对其磁学性质的调控研究，并利用变温拉曼光谱方法来研究材料的晶格畸变与其宏观磁性的关联，总结元素掺杂对其磁性的调控规律，为探索合成高相变温度的准二维磁性半导体材料提供参考，也为相关自旋电子学器件应用研究奠定材料基础。

过渡金属三硫族化合物Cr2Ge2Te6表现出丰富的物理性质，由于体系存在强自旋-晶格等耦合作用，在电荷和自旋属性方面表现出带隙不同的半导体行为、压力下的超导电性以及本征铁磁半导体行为，这些有趣的物理性质使得该类材料在自旋电子学器件方面有潜在的应用价值。本项目系统开展了准二维磁性半导体Cr2Ge2Te6铁磁相变调控及磁性质起源机理研究，系统开展了不同晶体生长方法生长Cr2Ge2Te6单晶材料，并在Cr、Ge和Te位开展了不同元素的替代研究。发现使用混合Ge和Te助熔剂可以生长高质量、大尺寸的晶体，在利用Se原子替代Te原子生长晶体时，发现了准一维CrGeSe3铁磁半导体材料。接着，开展了Cr2Ge2Te6、Cr2Si2Te6和CrSbSe3晶体结构、磁性质以及电子自旋共振研究。发现Cr2Ge2Te6和Cr2Si2Te6中在铁磁-顺磁相变温度以上均存在有磁关联现象，通过分析不同磁场下磁化强度随温度变化数据和不同温度下自旋共振数据，分析了高温下磁关联现象的物理起源，发现与体系中在高温下出现短程磁相互作用有关，结合磁各向异性分析，揭示了该短程磁作用的物理起源。另外，系统研究准一维CrSbSe3中磁各向异性作用的物理起源，通过分析不同方向磁化强度随磁场变化曲线，获得了不同磁各向异性场随温度变化行为，通过系统计算不同磁场下熵随温度变化行为，发现了磁各向异性诱导的磁熵变正负变化行为并分析了其可能的物理机理。报告还总结了其他新奇磁性单晶材料的研究进展。项目研究成果为理解准二维铁磁半导体材料中磁性质的物理起源机理提供了重要的参考。项目研究工作取得了阶段性研究成果，共发表了九篇学术论文。