电子-分子碰撞电离与解离的多体动力学研究

The interactions among electrons, nuclei and ionic fragments play important roles in ionization and dissociation of molecules by electron collision. The relevant experiments are key tools in investigating many-particle quantum dynamics. Due to the extremely low cross sections, there is almost no breakthrough in electron-impact state-selective decay of molecular excited states and fragmentation dynamics of multi-ionized molecules in past decades. In this project, by using a state-of-art electron-ion coincidence spectrometer, which combines traditional high-resolution electron spectrometer and ion momentum imaging technique, we plan to study the dissociation dynamics from state-selective superexited states of molecules, Auger and (e, 2e) processes in molecular frame, as well as many-particle fragmentation dynamics of multi-ionized molecules. This may help us in deeply understanding the mechanism of many-particle quantum correlations.

电子与分子碰撞的电离与解离过程涉及到电子、核及离子等多个粒子之间的相互作用，相关实验是研究量子多体动力学的重要手段。由于电子碰撞截面非常低，因此在态选择的分子退激发，尤其是高电荷态分子离子的多体碎解动力学研究方面一直没有取得突破性的进展。在本项目中，我们拟利用结合了传统的高分辨多道电子能谱技术与离子成像技术而建成了电子-离子符合谱仪，系统开展态选择的分子超激发态的解离动力学，分子框架下的电子俄歇过程、(e，2e)过程以及多电荷态分子离子的多体碎解动力学研究，深入探索电子-分子碰撞过程中的电子-电子、电子-核、核-核之间的量子多体关联机制。

电子与分子碰撞的电离与解离过程涉及到电子、核及离子等多个粒子之间的相互作用，相关实验是研究量子多体动力学的重要手段。本项目的研究内容就是要利用电子碰撞手段系统开展分子体系的电离解离动力学的实验与理论研究，以此探索电子-分子碰撞过程中的电子-电子、电子-核、核-核之间的量子多体关联机制。我们在多电荷态分子离子的多体碎解动力学、分子体系的电子碰撞电离动力学、分子框架下的(e, 2e)动力学的实验与理论研究方面取得了进展，重要成果主要有： (1) 构建了一种电子碰撞电离动力学计算的新理论。经过项目组多年的努力，我们构建了一种普适的计算电子分子碰撞电离三重微分截面的新理论---适用于一般运动学条件的多中心三扭曲波理论，解决了分子电子碰撞截面精确计算中长期存在的多中心困难，并成功地应用于计算原子分子电子碰撞电离的三维动力学，取得了与实验的全局性的符合。 (2) 发展了一种普适的解离通道解纠缠的新方法，该方法基于解离动能释放与解离角无关的特性，将飞行时间关联图上重叠的通道解纠缠。(3) 分子框架下电子碰撞电离的实验与理论研究取得重要进展。开展了分子取向氢分子电子碰撞电离的实验和理论研究，实验上获得了分子框架下的全微分截面，截面与分子轴取向的关系显示出明显的双中心干涉，干涉图样与传统的双中心干涉图像存在90度的相位差。利用我们自己发展的多中心扭曲波理论计算的干涉图样与实验吻合，表明电离电子的双中心干涉必须考虑核对电子的库仑相互作用。这一工作解决了电子碰撞电离分子双中心干涉长期的困扰。(4) 多电荷态分子离子的多体碎解动力学机制研究取得重要进展。我们通过自主研制的离子成像谱仪开展了典型三原子分子的电子碰撞多电荷态分子离子的多体碎解动力学研究，通过测量碎片离子的动能分布，结合高精度的势能曲线计算，阐述了多体解离路径。结合从头计算的分子动力学模拟揭示了分子化学键断裂的超快演化过程，结果显示初始的核振动模式对解离路径起了决定性的作用。