时间分辨电子动量谱仪

Electron momentum spectroscopy (EMS) has shown to be a powerful tool for investigating the electronic structure of atoms and molecules by measuing the electron density distributions in momentum space for individual orbitals. However, limited by the low coincidence count rate, most of the EMS applications are restricted to the valence orbitals of atoms and relatively small and stable molecules, while low density targets of chemical interests, such as radicals and oriented molecules, are beyond the ability of conventional EMS instruments, to say nothing of time-resolved measurements. The project is planned to develop time-resolved electron momentum spectrometer based on the newly-devoloped high-sensitivity fourth-generation EMS. The basic idea is to prepare the initial electron wave packet by exciting molecular system selectively using a pump laser pulse. The “movie” of the evolution of the wave packet is “shot” through measuring the electron momentum distribution by ionizing the excited molecule by a fast electron probe pulse after adjustable time delay. The time resolution is supposed to be 30~50 ns. The spectrometer will be a powerful tool for the study of molecular dynamics.

电子动量谱学是一种独特的研究原子分子电子结构的实验手段，可以获得分子轨道动量空间的电子密度分布。受谱仪效率的限制，该技术多应用于气相原子分子基态电子态的研究，而物理和化学上感兴趣的低密度靶体系，如激发态分子、取向分子等，传统谱仪的灵敏度则远远不够，更无法实现时间分辨的电子动量谱学测量。本项目拟在项目组最新发展的高灵敏第四代电子动量谱学技术的基础上，研制时间分辨的电子动量谱仪，其基本思想是利用一束泵浦激光选择性地将分子激发到特定的电子激发态，即制备初始波包。利用可调延时的快脉冲电子束使激发态分子体系电离，测量不同pump-probe 时间延时的电子动量分布，从而“拍摄”波包演化过程中电子云变化的影像。项目拟初步实现30-50 ns 的时间分辨。谱仪一旦研制成功将成为分子动力学研究的有力工具。

电子动量谱学是一种独特的研究原子分子电子结构的实验手段，可以获得分子轨道动量空间的电子密度分布。受谱仪效率的限制，该技术多应用于气相原子分子基态电子态的研究，而物理和化学上感兴趣的低密度靶体系，如激发态分子、取向分子等，传统谱仪的灵敏度则远远不够，更无法实现时间分辨的电子动量谱学测量。本项目的主要研究内容是在项目组最新发展的高灵敏第四代2全角度电子动量谱仪技术的基础上，研制时间分辨的电子动量谱仪，其基本思想是利用一束泵浦激光选择性地将分子激发到特定的电子激发态，即制备初始波包。利用可调延时的快脉冲电子束使激发态分子体系电离，测量不同pump-probe 时间延时的电子动量分布，从而“拍摄”波包演化过程中电子云变化的影像。项目拟初步实现30-50 ns 的时间分辨。. 经过四年时间的研制，我们基本完成了时间子动量谱仪的研制。谱仪由脉冲激光系统、脉冲电子枪、分子束、锥形减速透镜、双环型能量分析器、大面积的两维位置灵敏探测器及相应的真空腔室、电源系统、电子学系统和数据获取系统等组成。利用超快钛宝石放大系统(Legend Pico, Coherent)加三倍频(THG, Coherent)产生脉冲宽度2 ps、重复频率 5 kHz、单脉冲能量160 μJ的可调谐的紫外泵浦脉冲激光；利用热阴极电子枪结合偏转斩波技术产生脉冲宽度6 ns ~ 500 ns可调、电子能量100 eV ~ 10 keV可调、最大重复频率200 kHz的脉冲电子束，在1 keV电子能量、10 ns脉宽、10 kHz重复频率时，可以获得1 nA的有效流强；2全角度电子动量谱仪则由五单元圆锥形减速透镜、双环型电子能量分析器、大面积的三层延迟线阳极位置灵敏探测器和分子束组成。谱仪的总时间分辨最低可以达到6 ns，好于设计指标。. 仪器研制成功后，我们对甲苯分子S1激发态的系间窜跃过程进行了初步测量，观测到了系间窜跃得到的三重态T1态π*轨道的电离能峰及其随时间的变化。这将为分子动力学研究提供新的有力工具。